CeO2对抗烧结AuGMgGa2O4催化剂用于水汽变换和催化燃烧反应的促进作用

doi:10.1016/S1872-2067(19)63295-X

催化学报 ›› 2019, Vol. 40 ›› Issue (4): 600-608.DOI: 10.1016/S1872-2067(19)63295-X

CeO₂对抗烧结AuGMgGa₂O₄催化剂用于水汽变换和催化燃烧反应的促进作用

任国庆^a,b, 裴广贤^a,b, 张景才^a,c, 李为臻^a,c

a 中国科学院大连化学物理研究所, 辽宁大连 116023;
b 中国科学院大学, 北京 100049;
c 中国科学院洁净能源创新研究院, 辽宁大连 116023

收稿日期:2018-11-26 修回日期:2019-01-03 出版日期:2019-04-18 发布日期:2019-03-14
通讯作者: 李为臻
基金资助:
中国国家重点研发计划（2016YFA0202801）；国家自然科学基金（21403213，21673226）；中国科学院A类战略性先导科技专项"变革性洁净能源关键技术与示范"（XDA21040200）；中国科学院"百人计划".

Activity promotion of anti-sintering AuGMgGa₂O₄ using ceria in the water gas shift reaction and catalytic combustion reactions

Guo-Qing Ren^a,b, Guang-Xian Pei^a,b, Jing-Cai Zhang^a,c, Wei-Zhen Li^a,c

a Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaoning, China;
b University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
c Dalian National Laboratory for Clean Energy, CAS, Dalian 116023, Liaoning, China

Received:2018-11-26 Revised:2019-01-03 Online:2019-04-18 Published:2019-03-14
Supported by:
This work was supported by the National Key R&D Program of China (2016YFA0202801), the National Natural Science Foundation of China (21403213, 21673226), the "Transformational Technologies for Clean Energy and Demonstration" Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences (XDA21040200), and the "Hundred Talents Programme" of the Chinese Academy of Sciences.

摘要/Abstract

摘要：

自上世纪八十年代在多相催化研究领域兴起纳米金催化淘金热以来，负载型纳米金催化剂的优越性和局限性都得到了广泛的研究.负载型纳米金催化剂活性强烈依赖于其晶粒尺寸和载体性质，一般认为，金纳米颗粒只有在一定的尺寸范围（2-5nm）且负载在"活性"载体表面才能发挥出其优异的催化活性.然而，小尺寸纳米金颗粒热稳定性差的弱点阻碍了其工业化应用的进程.因此，如何实现小尺寸金纳米颗粒的高温稳定以及构筑金与"活性"载体间有效的接触界面是发挥纳米金优异催化性能的关键.我们曾利用MgGa₂O₄尖晶石载体与金纳米颗粒形成金属-氧化物"异质孪晶"结构，从而实现了将~3nm的金颗粒稳定在块体金的熔点（1064℃）以上，为小尺寸纳米金的高温稳定提供了新的思路.但MgGa₂O₄尖晶石是一种非氧化还原性载体，对水分子或氧气分子的辅助活化作用较弱，因而限制了具有优异高温抗烧结性能的AuGMgGa₂O₄催化剂在水汽变换和催化燃烧反应中的应用.
本文采用等体积浸渍法在高温800℃焙烧5h后的AuGMgGa₂O₄-800℃-5h样品上进行CeO₂助剂的修饰，以提高其对水分子和氧气分子的活化能力.利用STEM，XRD和EDS-Mapping表征对CeO₂/[AuGMgGa₂O₄-800℃-5h]样品进行结构分析，发现该样品中纳米Au具有优异的高温抗烧结性能，800℃焙烧5h并经CeO₂修饰后其颗粒尺寸仍保持在3.1nm左右，样品中CeO₂的晶粒尺寸约为6nm，且Au纳米颗粒与CeO₂助剂间形成了有效的接触界面.利用H₂-TPR和XPS表征对该样品的氧化还原性能及电子性质进行分析，发现CeO₂/[AuGMgGa₂O₄-800℃-5h]样品中CeO₂的还原温度相比于CeO₂/MgGa₂O₄对比样品显著降低，XPS结果显示CeO₂添加后Au的化学价态由金属态变为氧化态，表明Au与CeO₂助剂间具有显著的电子转移.同时，CeO₂的添加显著提高了800℃老化后AuGMgGa₂O₄催化水汽变换（CO转化率由~1.5%升到~34.0%，450℃）、甲烷燃烧（T₅₀降低80℃）和CO氧化（T₅₀降低100℃）等反应活性.为理解CeO₂对AuGMgGa₂O₄的催化性能促进机制，我们选取水汽变换反应为例，利用DRIFTs表征发现CeO₂促进了反应物H₂O的活化，并结合小尺寸Au对CO的活化能力，从而使水汽变换反应顺利进行.
本文在MgGa₂O₄尖晶石稳定纳米金的基础上，利用具有优异氧传输性能的CeO₂作为助剂，提高了该催化剂对水分子和氧气分子的活化能力，从而获得了对水汽变换反应和催化燃烧反应具有高稳定性和高活性的CeO₂/[AuGMgGa₂O₄]催化剂.这种"先稳定-后活化"的催化剂设计思路也为今后高稳定性、高催化活性的纳米金催化剂的设计和制备提供了借鉴.

关键词: 纳米金催化剂, 氧化铈助剂, 镓酸镁尖晶石, 水汽变换, 催化燃烧

Key words: Gold nanocatalyst, CeO₂ promoter, Magnesium gallate spinel, Water gas shift, Catalytic combustion

任国庆, 裴广贤, 张景才, 李为臻. CeO₂对抗烧结AuGMgGa₂O₄催化剂用于水汽变换和催化燃烧反应的促进作用[J]. 催化学报, 2019, 40(4): 600-608.

Guo-Qing Ren, Guang-Xian Pei, Jing-Cai Zhang, Wei-Zhen Li. Activity promotion of anti-sintering AuGMgGa₂O₄ using ceria in the water gas shift reaction and catalytic combustion reactions[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2019, 40(4): 600-608.

×
扫码分享

导出引用管理器 EndNote|Ris|BibTeX

链接本文: https://www.cjcatal.com/CN/10.1016/S1872-2067(19)63295-X

https://www.cjcatal.com/CN/Y2019/V40/I4/600

参考文献

[1] M. Haruta, T. Kobayashi, H. Sano, N. Yamada, Chem. Lett., 1987, 405-408.
[2] G. J. Hutchings, J. Catal., 1985, 96, 292-295.
[3] M. Haruta, Catal. Today, 1997, 36, 153-166.
[4] M. Ousmane, L. F. Liotta, G. Pantaleo, A. M. Venezia, G. Di Carlo, M. Aouine, L. Retailleau, A. Giroir-Fendler, Catal. Today, 2011, 176, 7-13.
[5] M. M. Schubert, S. Hackenberg, A. C. van Veen, M. Muhler, V. Plzak, R. J. Behm, J. Catal., 2001, 197, 113-122.
[6] X. Y. Liu, A. Wang, T. Zhang, C. Y. Mou, Nano Today, 2013, 8, 403-416.
[7] A. T. Bell, Science, 2003, 299, 1688-1691.
[8] M. Valden, X. Lai, D. W. Goodman, Science, 1998, 281, 1647-1650.
[9] H. Zhang, H. Liu, Chin. J. Catal., 2013, 34, 235-242.
[10] S. E. Golunski, Platinum Met. Rev., 2007, 51, 162-162.
[11] P. Buffat, J. P. Borel, Phys. Rev. A, 1976, 13, 2287-2298.
[12] G. Q. Ren, Y. Tang, K. P. Liu, Y. Su, S. Miao, W. Liu, W. M. Cong, X. D. Wang, W. Z. Li, J. Li, T. Zhang, Nano Lett., 2018, 18, 6489-6493.
[13] J. A. Rodriguez, S. D. Senanayake, D. Stacchiola, P. Liu, J. Hrbek, Acc. Chem. Res., 2014, 47, 773-782.
[14] M. Flytzani-Stephanopoulos, Acc. Chem. Res., 2014, 47, 783-792.
[15] C. Ratnasamy, J. P. Wagner, Catal. Rev. Sci. Eng., 2009, 51, 325-440.
[16] M. Gonzalez Castano, T. R. Reina, S. Ivanova, M. A. Centeno, J. A. Odriozola, J. Catal., 2014, 314, 1-9.
[17] A. C. Gluhoi, H. S. Vreeburg, J. W. Bakker, B. E. Nieuwenhuys, Appl. Catal. A, 2005, 291, 145-150.
[18] S. T. Daniells, A. R. Overweg, M. Makkee, J. A. Moulijn, J. Catal., 2005, 230, 52-65.
[19] Y. J. Zhang, J. G. Deng, L. Zhang, W. G. Qiu, H. X. Dai, H. He, Catal. Today, 2008, 139, 29-36.
[20] L. F. Liotta, G. Di Carlo, A. Longo, G. Pantaleo, A. M. Venezia, Catal. Today, 2008, 139, 174-179.
[21] F. F. Tao, Z. Ma, Phys. Chem. Chem. Phys., 2013, 15, 15260-15270.
[22] T. Montini, M. Melchionna, M. Monai, P. Fornasiero, Chem. Rev., 2016, 116, 5987-6041.
[23] D. Andreeva, I. Ivanov, L. Ilieva, J. W. Sobczak, G. Avdeev, T. Tabakova, Appl. Catal. A, 2007, 333, 153-160.
[24] F. Vindigni, M. Manzoli, A. Damin, T. Tabakova, A. Zecchina, Chem. Eur. J., 2011, 17, 4356-4361.
[25] T. R. Reina, S. Ivanova, M. A. Centeno, J. A. Odriozola, Catal. Today, 2015, 253, 149-154.
[26] H. Zhang, L. Ren, A. Lu, W. Li, Chin. J. Catal., 2012, 33, 1125-1132.
[27] W. M. Haynes, CRC Handbook of Chemistry and Physics (95 th). CRC Press, Inc., Boca Raton, 2014.
[28] J. Chevrier, L. Huang, P. Zeppenfeld, G. Comsa, Surf. Sci., 1996, 355, 1-12.
[29] J. Gao, J. Z. Guo, D. Liang, Z. Y. Hou, J. H. Fei, X. M. Zheng, Int. J. Hy-drogen Energy, 2008, 33, 5493-5500.
[30] S. Damyanova, J. M. C. Bueno, Appl. Catal. A, 2003, 253, 135-150.
[31] L. X. Wang, L. Wang, J. Zhang, H. Wang, F. S. Xiao, Chin. J. Catal., 2018, 39, 1608-1614.
[32] B. M. Reddy, A. Khan, Y. Yamada, T. Kobayashi, S. Loridant, J. C. Volta, J. Phys. Chem. B, 2003, 107, 5162-5167.
[33] S. N. Li, H. Q. Zhu, Z. F. Qin, G. F. Wang, Y. G. Zhang, Z. W. Wu, Z. K. Li, G. Chen, W. W. Dong, Z. H. Wu, L. R. Zheng, J. Zhang, T. D. Hu, J. G. Wang, Appl. Catal. B, 2014, 144, 498-506.
[34] B. Zheng, S. J. Wu, X. W. Yang, M. J. Jia, W. X. Zhang, G. Liu, ACS Appl. Mater. Interfaces, 2016, 8, 26683-26689.
[35] G. L. Zhou, H. R. Liu, K. K. Cui, A. P. Jia, G. S. Hu, Z. J. Jiao, Y. Q. Liu, X. M. Zhang, Appl. Surf. Sci., 2016, 383, 248-252.
[36] S. Ardizzone, C. L. Bianchi, M. Fadoni, B. Vercelli, Appl. Surf. Sci., 1997, 119, 253-259.
[37] C. V. Ramana, E. J. Rubio, C. D. Barraza, A. Miranda Gallardo, S. McPeak, S. Kotru, J. T. Grant, J. Appl. Phys., 2014, 115, 043508/1-043508/9.
[38] A. Laachir, V. Perrichon, A. Badri, J. Lamotte, E. Catherine, J. C. Lavalley, J. El Fallah, L. Hilaire, F. Le Normand, E. Quemere, G. N. Sauvion, O. Touret, J. Chem. Soc., Faraday Trans., 1991, 87, 1601-1609.
[39] T. Bezrodna, G. Puchkovska, V. Shymanovska, J. Baran, H. Ratajczak, J. Mol. Struct., 2004, 700, 175-181.
[40] J. A. Rodriguez, S. Ma, P. Liu, J. Hrbek, J. Evans, M. Perez, Science, 2007, 318, 1757-1760.
[41] X. S. Huang, H. Sun, L. C. Wang, Y. M. Liu, K. N. Fan, Y. Cao, Appl. Catal. B, 2009, 90, 224-232.

CeO₂对抗烧结AuGMgGa₂O₄催化剂用于水汽变换和催化燃烧反应的促进作用

Activity promotion of anti-sintering AuGMgGa₂O₄ using ceria in the water gas shift reaction and catalytic combustion reactions

PDF

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

扫码分享

参考文献

相关文章 15

编辑推荐

Metrics

[1]	廖文敏, 赵培培, 岑丙横, 贾爱平, 鲁继青, 罗孟飞. Co-Cr-O复合氧化物上丙烷低温完全氧化:结构效应、反应动力学和原位光谱研究[J]. 催化学报, 2020, 41(3): 442-453.
[2]	李雯, 叶红齐, 刘贡钢, 纪宏超, 周永华, 韩凯. 石墨烯涂层在甲苯低温催化燃烧用堇青石负载Pd整体式催化剂中的作用[J]. 催化学报, 2018, 39(5): 946-954.
[3]	谭媛, 刘华, 刘晓艳, 王爱琴, 刘昌俊, 张涛. 常压低温等离子体有效去除催化CO氧化的金原子团簇的保护剂[J]. 催化学报, 2018, 39(5): 929-936.
[4]	成珍, 李敬荣, 杨鹏, 左树锋. MnCo改性的MCM-41催化剂用于氯苯催化燃烧的研究[J]. 催化学报, 2018, 39(4): 849-856.
[5]	方亚蓉, 郭彦炳. 铜基非贵金属异相催化剂在环境修复中的应用[J]. 催化学报, 2018, 39(4): 566-582.
[6]	靳保芳, 韦岳长, 赵震, 刘坚, 李亚钊, 李人杰, 段爱军, 姜桂元. CeO₂纳米层对多层载体x-CeO₂/3DOM Al₂O₃负载纳米Au催化剂催化柴油炭烟燃烧活性的影响[J]. 催化学报, 2017, 38(9): 1629-1641.
[7]	Maria Flytzani-Stephanopoulos. 视角:单原子尺度的负载型金属催化剂[J]. 催化学报, 2017, 38(9): 1432-1442.
[8]	王丽, 谢鸿凯, 王杏丹, 张桂珍, 郭杨龙, 郭耘, 卢冠忠. 制备方法对LaMnO₃上氯乙烯催化燃烧性能的影响[J]. 催化学报, 2017, 38(8): 1406-1412.
[9]	Masatake Haruta. 超稳纳米金催化剂-走在实用化的路上[J]. 催化学报, 2016, 37(9): 1441-1442.
[10]	刘雨溪, 邓积光, 谢少华, 王治伟, 戴洪兴. 有序多孔过渡金属氧化物及其负载贵金属催化剂对挥发性有机物氧化的催化性能[J]. 催化学报, 2016, 37(8): 1193-1205.
[11]	章凌, 彭悦欣, 张娟, 陈龙, 孟祥举, 肖丰收. 沸石分子筛材料在消除挥发性有机化合物反应中的吸附与催化性能[J]. 催化学报, 2016, 37(6): 800-809.
[12]	黄启福, 李文志, 林其钊, 皮冬, 胡超, 邵春宇, 张海涛. 异质哑铃型纳米颗粒合成中的关键因素[J]. 催化学报, 2016, 37(5): 681-691.
[13]	许学俊, 傅强包信和. MoO_x促进的Pt基催化剂用于低温水汽变换反应[J]. 催化学报, 2015, 36(5): 750-756.
[14]	姜枫, 朱晓文, 符宝嵩, 黄金金, 肖国民. Au/γ-MnO₂催化剂催化无溶剂条件下甲苯氧化反应[J]. 催化学报, 2013, 34(9): 1683-1689.
[15]	盛叶琴, 周瑛, 卢晗锋, 张泽凯, 陈银飞. 铈基复合氧化物催化碳烟燃烧的性能及其H₂-TPR研究[J]. 催化学报, 2013, 34(3): 567-577.