基于氮掺杂多孔炭的加氢催化剂的理性设计

doi:10.1016/S1872-2067(19)63353-X

催化学报 ›› 2019, Vol. 40 ›› Issue (7): 971-979.DOI: 10.1016/S1872-2067(19)63353-X

基于氮掺杂多孔炭的加氢催化剂的理性设计

陈宇卓, 王哲, 毛善俊, 王勇

浙江大学催化研究所先进材料与催化课题组, 浙江杭州 310028

收稿日期:2019-01-22 修回日期:2019-03-07 出版日期:2019-07-18 发布日期:2019-05-24
通讯作者: 王勇
基金资助:
国家自然科学基金（21622308，21872121）；浙江省自然科学基金重点项目（LZ18B060002）；中央高校基本科研业务费（2017XZZX002-16）.

Rational design of hydrogenation catalysts using nitrogen-doped porous carbon

Yuzhuo Chen, Zhe Wang, Shanjun Mao, Yong Wang

Advanced Materials and Catalysis Group, Institute of Catalysis, Department of Chemistry, Zhejiang University, Hangzhou, 310028, Zhejiang, China

Received:2019-01-22 Revised:2019-03-07 Online:2019-07-18 Published:2019-05-24
Supported by:
Financial support from the National Natural Science Foun-dation of China (21622308, 21802120), the Key Program Supported by the Natural Science Foundation of Zhejiang Province, China (LZ18B060002), and the Fundamental Research Funds for the Central Universities (2017XZZX002-16) are greatly appreciated.

摘要/Abstract

摘要：

选择性加氢反应是化学化工领域中最具挑战性的反应之一.针对选择性加氢反应来设计具有工业应用价值的负载型纳米催化剂一直是学术界和工业界的研究热点与难点.载体是负载型催化剂的重要组成部分，在不同类型的载体中，炭载体因其来源广、成本低、耐酸碱、具有高比表面积而被广泛采用.但是，由于炭材料本身相对惰性，炭与负载的金属之间相互作用较弱；此外，碳前驱体的种类甚至产地对炭载体性能影响也非常大，导致催化剂活性及稳定性难以满足工业要求，从而严重限制了炭负载型催化剂的发展.近年来，氮掺杂炭由于其独特的性质受到了广泛的关注，大量的研究证实氮原子的掺入有助于提高炭负载型纳米催化剂的催化效率.本文将重点关注氮掺杂多孔炭负载型催化剂在选择性加氢反应中的应用；最后，将讨论并展望如何基于氮掺杂炭理性设计新型负载型纳米金属催化剂.
氮掺杂炭材料中的氮主要可分为石墨氮、吡啶氮、吡咯氮和氨基氮.氮的引入一方面可改变炭材料的局域电子密度，引发电子在载体与活性组分之间的重新分配，电子转移的方向和程度可通过氮掺杂形式（如吡啶型或石墨型氮等）及浓度进行调节，从而实现对活性组分电子结构的调控；另一方面，提供了孤对电子用于形成氢键网络，从而调节了催化剂的亲水性，改善了催化剂在反应体系中的分散性.而且丰富的氮物种可为活性组分提供了稳定的锚定位点，从而提高了活性组分在炭载体上的分散度和稳定性.此外，部分氮物种为催化剂提供了碱性位点，可作为固体碱参与反应，丰富了氮掺杂炭负载型催化剂的应用范围.
本文将氮掺杂炭负载型催化剂分为以下四种类型：传统负载型、包覆型、镶嵌型以及单原子催化剂.传统负载型催化剂即以氮掺杂炭材料为载体，采用浸渍法或液相还原法等将活性组分负载其上，该类型催化剂已经被广泛研究和使用.对于包覆型和镶嵌型催化剂，其金属和载体间的相互作用要强于传统炭负载型催化剂，这种强相互作用可有效提升催化剂稳定性，更能使某些高活性亚稳相稳定存在，进而大幅增强催化性能.但是炭层的过度包覆会导致暴露的金属活性位点减少，进而影响催化剂的性能.最近，炭负载型单原子催化剂得到迅速发展，它有着独特的配位环境和微观结构，众多单原子催化剂（如镍、钌、金等）已在选择性加氢反应中展现出优异的催化性能，且在某些反应中表现出独特的选择性.
最后，本文讨论了氮掺杂炭负载型加氢催化剂未来的发展方向.原始生物质是氮掺杂炭的理想原料，且制备过程应尽量避免模板剂的使用.丰富氮掺杂炭材料的形貌和微观结构，以应对不同的反应需求是今后的重点发展方向.贵金属催化剂拥有优异的催化性能，如何提升其稳定性是急需解决的问题.非贵金属催化剂的活性相对较低，多组分协同催化是提升其性能的有效方法，进一步的工业应用也值得期待.不含金属的氮掺杂炭直接催化加氢反应需要极为苛刻的反应条件，其工业应用前景相对较低.

关键词: 负载型催化剂, 氮掺杂炭, 催化选择性加氢, 碳基催化剂, 化工

陈宇卓, 王哲, 毛善俊, 王勇. 基于氮掺杂多孔炭的加氢催化剂的理性设计[J]. 催化学报, 2019, 40(7): 971-979.

Yuzhuo Chen, Zhe Wang, Shanjun Mao, Yong Wang. Rational design of hydrogenation catalysts using nitrogen-doped porous carbon[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2019, 40(7): 971-979.

×
扫码分享

导出引用管理器 EndNote|Ris|BibTeX

链接本文: https://www.cjcatal.com/CN/10.1016/S1872-2067(19)63353-X

https://www.cjcatal.com/CN/Y2019/V40/I7/971

参考文献

[1] E. K. Rideal, J. Chem. Soc., 1951, 1640-1647.
[2] M. M. Li, F. Xu, H. R. Li, Y. Wang, Catal. Sci. Technol., 2016, 6, 3670-3693.
[3] Y. L. Cao, S. J. Mao, M. M. Li, Y. Q. Chen, Y. Wang, ACS Catal., 2017, 7, 8090-8112.
[4] E. K. Rideal, W. M. Wright, J. Chem. Soc., 1926, 1813-1821.
[5] S. P. Wang, C. L. Han, J. Wang, J. Deng, M. L. Zhu, J. Yao, H. R. Li, Y. Wang, Chem. Mater., 2014, 26, 6872-6877.
[6] C. L. Muhich, J. Y. Westcott, T. C. Morris, A. W. Weimer, C. B. Mus-grave, J. Phys. Chem. C, 2013, 117, 10523-10535.
[7] X. Xu, Y. Li, Y. T. Gong, P. F. Zhang, H. R. Li, Y. Wang, J. Am. Chem. Soc., 2012, 134, 16987-16990.
[8] Y. Wang, J. Yao, H. R. Li, D. S. Su, M. Antonietti, J. Am. Chem. Soc., 2011, 133, 2362-2365.
[9] M. H. Tang, J. Deng, M. M. Li, X. F. Li, H. R. Li, Z. R. Chen, Y. Wang, Green Chem., 2016, 18, 6082-6090.
[10] P. F. Zhang, J. Y. Yuan, T. P. Fellinger, M. Antonietti, H. R. Li, Y. Wang, Angew. Chem. Int. Ed., 2013, 52, 6028-6032.
[11] X. Xu, M. H. Tang, M. M. Li, H. R. Li, Y. Wang, ACS Catal., 2014, 4, 3132-3135.
[12] P. F. Zhang, Y. T. Gong, Z. Z. Wei, J. Wang, Z. Y. Zhang, H. R. Li, S. Dai, Y. Wang, ACS Appl. Mater. Interfaces, 2014, 6, 12515-12522.
[13] Y. Li, Y. T. Gong, X. Xu, P. F. Zhang, H. R. Li, Y. Wang, Catal. Com-mun., 2012, 28, 9-12.
[14] D. S. Deng, Y. Yang, Y. T. Gong, Y. Li, X. Xu, Y. Wang, Green Chem., 2013, 15, 2525-2531.
[15] Y. T. Gong, P. F. Zhang, X. Xu, Y. Li, H. R. Li, Y. Wang, J. Catal., 2013, 297, 272-280.
[16] Z. Z. Wei, J. Wang, S. J. Mao, D. F. Su, H. Y. Jin, Y. H. Wang, F. Xu, H. R. Li, Y. Wang, ACS Catal., 2015, 5, 4783-4789.
[17] Z. Z. Wei, Y. Q. Chen, J. Wang, D. F. Su, M. H. Tang, S. J. Mao, Y. Wang, ACS Catal., 2016, 6, 5816-5822.
[18] Y. L. Cao, M. H. Tang, M. M. Li, J. Deng, F. Xu, L. Xie, Y. Wang, ACS Sustain. Chem. Eng., 2017, 5, 9894-9902.
[19] R. V. Jagadeesh, A. E. Surkus, H. Junge, M. M. Pohl, J. Radnik, J. Rabeah, H. M. Huan, V. Schünemann, A. Brückner, M. Beller, Sci-ence, 2013, 342, 1073-1076.
[20] F. A. Westerhaus, R. V. Jagadeesh, G. Wienhöfer, M. M. Pohl, J. Radnik, A. E. Surkus, J. Rabeah, K. Junge, H. Junge, M. Nielsen, A. Brückner, M. Beller, Nat. Chem., 2013, 5, 537-543.
[21] S. Pisiewicz, D. Formenti, A. E. Surkus, M. M. Pohl, J. Radnik, K. Junge, C. Topf, S. Bachmann, M. Scalone, M. Beller, ChemCatChem, 2016, 8, 129-134.
[22] D. F. Su, Z. Z. Wei, S. J. Mao, J. Wang, Y. Li, H. R. Li, Z. R. Chen, Y. Wang, Catal. Sci. Technol., 2016, 6, 4503-4510.
[23] X. Y. Dai, Z. Chen, T. Yao, L. R. Zheng, Y. Lin, W. Liu, H. X. Ju, J. F. Zhu, X. Hong, S. Q. Wei, Y. E. Wu, Y. D. Li, Chem. Commun., 2017, 53, 11568-11571.
[24] Y. L. Cao, B. W. Zhao, X. B. Bao, Y. Wang, ACS Catal., 2018, 8, 7077-7085.
[25] S. B. Tian, Z. Y. Wang, W. B. Gong, W. X. Chen, Q. C. Feng, Q. Wu, C. Chen, C. Chen, Q. Peng, L. Gu, H. J. Zhao, P. Hu, D. S. Wang, Y. D. Li, J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 11161-11164.
[26] R. Lin, D. Albani, E. Fako, S. K. Kaiser, O. V. Safonova, N. López, J. Pérez-Ramírez, Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 504-509.
[27] J. Amadou, K. Chizari, M. Houllé, I. Janowska, O. Ersen, D. Bégin, C. Pham-Huu, Catal. Today, 2008, 138, 62-68.
[28] X. Xu, H. R. Li, Y. Wang, Chemcatchem, 2014, 6, 3328-3332.
[29] M. H. Tang, S. J. Mao, M. M. Li, Z. Z. Wei, F. Xu, H. R. Li, Y. Wang, ACS Catal., 2015, 5, 3100-3107.
[30] M. M. Li, J. Deng, Y. K. Lan, Y. Wang, Chemistryselect, 2017, 2, 8486-8492.
[31] X. Sun, A. I. Olivos-Suarez, D. Osadchii, M. J. V. Romero, F. Kapteijn, J. Gascon, J. Catal., 2018, 357, 20-28.
[32] V. Akhmedov, A. Aliyev, M. Bahmanov, V. Ahmadov, D. Tagiyev, Appl. Catal. A, 2018, 565, 13-19.
[33] G. Xiao, P. F. Li, Y. L. Zhao, S. N. Xu, H. J. Su, Chem-Asian J., 2018, 13, 1950-1955.
[34] L. F. Shen, S. J. Mao, J. Q. Li, M. M. Li, P. Chen, H. R. Li, Z. R. Chen, Y. Wang, J. Catal., 2017, 350, 13-20.
[35] J. Deng, T. Y. Xiong, F. Xu, M. M. Li, C. L. Han, Y. T. Gong, H. Y. Wang, Y. Wang, Green Chem., 2015, 17, 4053-4060.
[36] J. Deng, T. Y. Xiong, H. Y. Wang, A. M. Zheng, Y. Wang, ACS Sustain. Chem. Eng., 2016, 4, 3750-3756.
[37] Y. Q. Chen, X. F. Li, Z. Z. Wei, S. J. Mao, J. Deng, Y. L. Cao, Y. Wang, Catal. Commun., 2018, 108, 55-58.
[38] J. W. Qi, W. D. Zhang, L. Xu, Chem. Eur. J., 2018, 24, 18097-18105.
[39] Z. Wang, S. J. Mao, H. R. Li, Y. Wang, Acta Phys-Chim. Sin., 2018, 34, 598-617.
[40] X. F. Li, Z. Wang, S. J. Mao, Y. Q. Chen, M. H. Tang, H. R. Li, Y. Wang, Chin. J. Chem., 2018, 36, 1191-1196.

基于氮掺杂多孔炭的加氢催化剂的理性设计

Rational design of hydrogenation catalysts using nitrogen-doped porous carbon

PDF

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

扫码分享

参考文献

相关文章 15

编辑推荐

Metrics

[1]	张文静, 李静, 魏子栋. 碳基氧还原电催化剂: 机理研究和多孔结构[J]. 催化学报, 2023, 48(5): 15-31.
[2]	王春鹏, 王哲, 毛善俊, 陈志荣, 王勇. 多相催化剂活性位点的配位环境及其对催化性能的影响[J]. 催化学报, 2022, 43(4): 928-955.
[3]	李国栋, 覃永杰, 吴玉, 裴蕾, 胡琪, 杨恒攀, 张黔玲, 刘剑洪, 何传新. 氮硫共掺杂高比表面中空碳球的制备及其在电催化二氧化碳还原中的应用[J]. 催化学报, 2020, 41(5): 830-838.
[4]	Muhammad Tuoqeer Anwar, 闫晓晖, Muhammad Rehman Asghar, Naveed Husnain, 沈水云, 罗柳轩, 程晓静, 魏光华, 章俊良. 二硫化钼-还原氧化石墨烯复合材料用作高稳定性燃料电池阴极催化剂载体[J]. 催化学报, 2019, 40(8): 1160-1167.
[5]	王仰东, 史静, 金中豪, 谢在库. 聚焦变革中的催化——始终基于解决重大经济社会需求的催化工程问题[J]. 催化学报, 2018, 39(7): 1147-1156.
[6]	王新星, 陈文, 林铁军, 李杰, 于飞, 安芸蕾, 代元元, 王慧, 钟良枢, 孙予罕. 合成气直接制烯烃碳化钴基催化剂的载体效应[J]. 催化学报, 2018, 39(12): 1869-1880.
[7]	Isao Ogino. 采用X射线吸收光谱表征单原子催化剂:至关重要与持久挑战[J]. 催化学报, 2017, 38(9): 1481-1488.
[8]	刘欢, 殷长龙, 张宏玉, 刘晨光. 钼酸镍铵的环保合成及其对二苯并噻吩的加氢脱硫反应性能[J]. 催化学报, 2016, 37(9): 1502-1512.
[9]	杨勇, 蓝国钧, 王小龙, 李瑛. 原位掺杂法制备氮掺杂中孔炭及乙炔氢氯化反应性能[J]. 催化学报, 2016, 37(8): 1242-1248.
[10]	刘京, 宋平, 阮明波, 徐维林. 氮掺杂的碳材料中石墨化氮和吡啶氮对氧还原反应的催化特性[J]. 催化学报, 2016, 37(7): 1119-1126.
[11]	章凌, 彭悦欣, 张娟, 陈龙, 孟祥举, 肖丰收. 沸石分子筛材料在消除挥发性有机化合物反应中的吸附与催化性能[J]. 催化学报, 2016, 37(6): 800-809.
[12]	赵梦思, 石娟娟, 侯昭胤. Pd/Amberlyst-45催化剂催化水相中苯酚选择性加氢制环己酮[J]. 催化学报, 2016, 37(2): 234-239.
[13]	龙桂发, 万凯, 刘明尧, 李小花, 梁振兴, 朴金花. 热解条件对氮杂有序介孔炭材料电催化性能的影响[J]. 催化学报, 2015, 36(8): 1197-1204.
[14]	陈慧, 赵杰, 李少中, 徐军, 沈俭一 . 水对Ni/MgAlO催化丙酮加氢的影响[J]. 催化学报, 2015, 36(3): 380-387.
[15]	赵文善, 曲程科, 杨莉莉, 崔元臣 . 壳聚糖负载辛可宁催化剂的制备及其在水中催化不对称Aldol反应[J]. 催化学报, 2015, 36(3): 367-371.