八面体四氧化三铁亚微米晶负载铂催化剂用于室温催化氧化甲醛

doi:10.1016/S1872-2067(18)63082-7

催化学报 ›› 2018, Vol. 39 ›› Issue (9): 1534-1542.DOI: 10.1016/S1872-2067(18)63082-7

八面体四氧化三铁亚微米晶负载铂催化剂用于室温催化氧化甲醛

崔维怡^a,b, 薛丹^c, 谭乃迪^a, 郑彬^b, 贾明君^b, 张文祥^b

a 吉林化工学院化工清洁生产技术吉林省高校重点实验室, 吉林吉林 132022;
b 吉林大学化学学院, 吉林省表面与界面化学重点实验室, 吉林长春 130021;
c 西安石油大学化学化工学院, 陕西西安 710065

收稿日期:2018-03-07 修回日期:2018-04-23 出版日期:2018-09-18 发布日期:2018-07-19
通讯作者: 贾明君, 张文祥
基金资助:
国家自然科学基金（20973080，21473074）.

Pt supported on octahedral Fe₃O₄ microcrystals as a catalyst for removal of formaldehyde under ambient conditions

Weiyi Cui^a,b, Dan Xue^c, Naidi Tan^a, Bin Zheng^b, Mingjun Jia^b, Wenxiang Zhang^b

a Key Laboratory of Chemical Cleaner Production Technology of Jilin Province, Jilin Institute of Chemical Technology, Jilin 132022, Jilin, China;
b Key Laboratory of Surface and Interface Chemistry of Jilin Province, College of Chemistry, Jilin University, Changchun 130021, Jilin, China;
c School of Chemistry﹠Chemical Engineering, Xi'an Shiyou University, Xi'an 710065, Shaanxi, China

Received:2018-03-07 Revised:2018-04-23 Online:2018-09-18 Published:2018-07-19
Contact: 10.1016/S1872-2067(18)63082-7
Supported by:
This work was supported by the National Natural Science Foundation of China (20973080, 21473074).

摘要/Abstract

摘要：

空气中低浓度甲醛的治理和消除一直备受关注.在较低的反应温度下将甲醛转化为CO₂和H₂O的催化氧化法具有能耗低、效率高和环境友好等优点，被认为是一种最具应用发展前景的甲醛消除技术.在各种催化剂体系中，一些铁基氧化物（Fe₂O₃，Fe₃O₄或ferrihydrite）负载的Pt催化剂表现出较为优异的催化性能，能够在室温下实现甲醛的完全氧化.越来越多的研究表明，载体材料的结构及形貌是影响贵金属催化剂性能的主要因素.因此，深入研究Pt物种在不同类型铁基氧化物表面的分散情况及界面间相互作用，对理解催化剂活性中心的性质，设计制备性能更加优异的负载型贵金属催化剂具有重要科学意义.
本文采用共沉淀法一步合成出八面体Fe₃O₄亚微米晶负载Pt催化剂（Pt/Fe₃O₄），考察了不同热处理温度对催化剂催化甲醛氧化反应性能的影响.结果表明，在80℃下热处理的催化剂（Pt/Fe₃O₄-80）具有很高的催化活性，在室温下甲醛的转化率可接近100%.随着催化剂热处理温度的升高，催化剂活性有所降低.此外，Pt/Fe₃O₄催化剂还表现出良好的稳定性，经长时间存放或连续运行后催化剂的活性基本保持不变.此外，在一定湿度范围内（RH=30%-80%），水的存在能够显著提高Pt/Fe₃O₄催化剂的甲醛催化氧化性能.
采用各种表征技术对Pt/Fe₃O₄的结构、形貌、价态及氧化还原性等物理化学性质进行了研究.结果表明：采用该合成方法能够得到粒径较为均一、具有尖晶石结构和八面体形貌的Fe₃O₄亚微米晶，尺寸较小的Pt纳米粒子（平均2.5 nm）均匀分布在八面体Fe₃O₄晶体的表面，且Fe₃O₄载体表面还存在一定量的羟基物种.随着热处理温度的升高，催化剂表面的Pt物种和Fe物种的价态均发生明显变化.结果证实，Pt纳米粒子与Fe₃O₄载体间的相互作用力会随着热处理温度的升高而发生明显变化.对于性能较为优异的Pt/Fe₃O₄-80催化剂，Pt纳米粒子与Fe₃O₄载体之间存在着强度适宜的相互作用，能够产生相对较多的Pt-O-FeO_x和Pt-OH-FeO_x界面活性位，从而使其能够在较低的反应温度下表现出较强的活化分子氧的能力.此外，反应体系中引入的水分子能够与氧分子在界面活性位上共同活化，形成表面活性-OH物种，从而有效促进催化剂反应性能的提升.

关键词: 八面体四氧化三铁, 铂纳米粒子, 界面作用, 催化氧化, 甲醛

Abstract:

Several catalysts comprising Pt supported on octahedral Fe₃O₄ (Pt/Fe₃O₄) were prepared by a facile method involving co-precipitation followed by thermal treatment at different temperatures. A variety of characterization results revealed that this preparation process afforded highly crystalline octahedral Fe₃O₄ with a uniform distribution of Pt nanoparticles on its surface. The thermal-treatment temperature significantly influenced the redox properties of the Pt/Fe₃O₄ catalysts. All the Pt/Fe₃O₄ catalysts were found to be catalytically active and stable for the oxidation of low-concentration formaldehyde (HCHO) with oxygen. The catalyst prepared by thermal treatment at 80℃ (labelled Pt/Fe₃O₄-80) exhibited the highest catalytic activity, efficiently converting HCHO to CO₂ and H₂O under ambient temperature and moisture conditions. The excellent performance of Pt/Fe₃O₄-80 was mainly attributed to beneficial interactions between the Pt and Fe species that result in the formation a higher density of active interface sites (e.g., Pt-O-FeO_x and Pt-OH-FeO_x). The introduction of water vapor improves the catalytic activity of the Pt/Fe₃O₄ catalysts as it participates in a water-assisted dissociation process.

Key words: Octahedral Fe₃O₄, Pt nanoparticles, Interfacial interaction, Catalytic oxidation, Formaldehyde

崔维怡, 薛丹, 谭乃迪, 郑彬, 贾明君, 张文祥. 八面体四氧化三铁亚微米晶负载铂催化剂用于室温催化氧化甲醛[J]. 催化学报, 2018, 39(9): 1534-1542.

Weiyi Cui, Dan Xue, Naidi Tan, Bin Zheng, Mingjun Jia, Wenxiang Zhang. Pt supported on octahedral Fe₃O₄ microcrystals as a catalyst for removal of formaldehyde under ambient conditions[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2018, 39(9): 1534-1542.

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