催化学报

催化学报 ›› 2025, Vol. 72: 1-3.DOI: 10.1016/S1872-2067(24)60684-5

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调节硼化镍助剂的d-p杂化效应促进高效光催化产氢

朱君江a,*(), 黎小芳b,*()   

  1. a武汉纺织大学化学与化工学院, 生物质纤维与生态染整湖北省重点实验室, 湖北武汉 430200
    b武汉轻工大学化学与环境工程学院, 农业废弃物资源化利用湖北省重点实验室, 湖北武汉 4430023
  • 收稿日期:2025-02-20 接受日期:2025-02-24 出版日期:2025-05-18 发布日期:2025-05-20
  • 通讯作者: *电子信箱: jjzhu@wtu.edu.cn (朱君江),xfli@whpu.edu.cn (黎小芳).
  • 基金资助:
    国家自然科学基金(42277485);国家自然科学基金(22302153);湖北省科技厅(2021CFA034);湖北省教育厅(T2020011)

Engineering d-p hybridization in Ni-Bx cocatalysts for superior photocatalytic H2 evolution efficiency

Junjiang Zhua,*(), Xiaofang Lib,*()   

  1. aHubei Key Laboratory of Biomass Fibers and Eco-dyeing & Finishing, College of Chemistry and Chemical Engineering, Wuhan Textile University, Wuhan 430200, Hubei, China
    bHubei Province Key Laboratory of Agricultural Waste Resource Utilization, College of Chemistry and Environmental Engineering, Wuhan Polytechnic University, Wuhan 430023, Hubei, China
  • Received:2025-02-20 Accepted:2025-02-24 Online:2025-05-18 Published:2025-05-20
  • Contact: Junjiang Zhu, E-mail: jjzhu@wtu.edu.cn (J. Zhu); Xiaofang Li, E-mail: xfli@whpu.edu.cn (X. Li)
  • Supported by:
    National Natural Science Foundation of China(42277485);National Natural Science Foundation of China(22302153);Department of Science and Technology of Hubei Province(2021CFA034);Department of Education of Hubei Province(T2020011)

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摘要：

随着化石燃料的快速消耗, 氢气作为一种零污染能源载体, 因其高能量密度而成为替代传统碳基燃料的理想选择. 氢能的广泛需求促进了光催化水分解技术的发展, 该技术能够将取之不尽的太阳能高效地转化为氢气, 具有成本效益和环保优势. 因此, 光催化制氢成为实现碳中和目标的重要途径之一. 在光催化制氢研究中, 助剂修饰能够提供有效的析氢活性位点, 显著提高单相光催化剂的制氢性能. 然而, 当前大多数助催化剂的析氢效率受限于氢吸附与氢脱附动力学的不平衡, 导致其活性位点的效率未能充分发挥. 因此, 如何优化助剂活性位点上的氢吸附与氢脱附过程, 仍是当前研究中的一项重要挑战.

针对这一问题, 中国地质大学(武汉)的余家国教授和余火根教授近期提出了一种精细调节的d-p轨道杂化策略, 旨在精确优化硼化镍助剂中镍活性位点的d-带电子构型, 最终实现析氢动力学的平衡, 从而促进硫化镉的光催化制氢活性. 该Ni-Bx助剂具有可调的B/Ni比, 通过光触发自催化策略沉积, 在CdS表面沉积Ni-Bx助剂形成Ni-Bx/CdS光催化剂. X射线吸收精细结构表征和理论计算表明, 随着Ni-Bx助催化剂中B含量的逐渐增加, Ni与B之间的d-p轨道杂化作用逐步增强, 从而拓宽了Ni活性位点的d-带展宽, 降低其d-带中心位置, 优化了Ni活性位点的氢吸附强度, 实现了析氢动力学的平衡. 最终, 经过精细d-p杂化调节的Ni-Bx/CdS光催化剂展现出13.4 mmol g-1 h-1的光催化析氢性能, 其性能是Ni/CdS光催化剂(2.4 mmol g-1 h-1)的5.5倍, 且析氢活性超过了基准Pt/CdS及其他先进光催化剂.

综上所述, 该研究通过光触发自催化方法在CdS表面合成了具有可调B/Ni比的Ni-Bx助催化剂, 展示了其在光催化析氢中的高效活性, 通过一系列的实验表征和理论计算确定了一种连续d-p轨道杂化的调控策略, 并基于此获得了精确优化的析氢动力学平衡, 推动了催化析氢机理的研究, 并为将来的先进催化剂设计提供了见解.

关键词: 光催化制氢, 助催化剂, 析氢动力学, d-p轨道杂化