Mo-HMS 的制备及其催化丙烯液相环氧化反应性能

doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11031

催化学报 ›› 2012, Vol. 33 ›› Issue (4): 711-716.DOI: 10.3724/SP.J.1088.2012.11031

Mo-HMS 的制备及其催化丙烯液相环氧化反应性能

苗永霞*, 杨新丽, 郭丽红

河南工业大学化学化工学院, 河南郑州 450001

收稿日期:2011-10-21 修回日期:2011-11-15 出版日期:2012-04-13 发布日期:2015-09-09

Synthesis of Mo-HMS and Its Catalytic Performance in Liquid Epoxidation of Propylene

MIAO Yongxia*, YANG Xinli, GUO Lihong

School of Chemistry and Chemical Engineering, Henan University of Technology, Zhengzhou 450001, Henan, China

Received:2011-10-21 Revised:2011-11-15 Online:2012-04-13 Published:2015-09-09

摘要/Abstract

摘要： 采用一步水热法合成了 Mo-HMS 催化剂, 并用 X 射线衍射、N₂ 吸附-脱附、透射电镜、激光拉曼光谱和紫外-可见光谱对催化剂的结构及表面钼物种进行了表征. 结果表明, 一步水热法可将 Mo 物种引入 HMS 载体中, 而不破坏分子筛孔道结构, Mo 物种在载体表面呈多种分布状态, 包括单核的钼物种、聚集状态的多聚钼酸根离子 (如 Mo₇O₂₄^6-) 和晶相 MoO₃. 与浸渍法制备的 MoO₃/HMS 及溶胶-凝胶法制备的 MoO₃/SiO₂ 相比, 一步法可以使催化剂中 MoO₃ 晶相的含量分别下降 39% 和 61%, 在丙烯与异丙苯过氧化氢的环氧化反应中, Mo-HMS 表现出最佳的催化性能. 这可归结于 Mo-HMS 中 Mo 物种较高的分散度.

关键词: 钼, HMS 分子筛, 丙烯, 环氧化, 异丙苯过氧化氢

Abstract: Mo-HMS was synthesized by a one-step hydrothermal method. Its structure and surface molybdenum species were characterized by X-ray diffraction, N₂ adsorption-desorption, transmission electron microscopy, laser-Raman spectroscopy, and UV-Vis spectroscopy. The results show that introducing molybdenum species into HMS does not destroy the structure of HMS zeolite. There are three molybdenum species such as the isolated molybdenum species, polymolybdate species, and little crystalline MoO₃ existing in the HMS support. Compared with impregnated MoO₃/HMS and sol-gel MoO₃/SiO₂, the one-step method can lead to the decrease of crystalline MoO₃ content by 39% and 61%, respectively. In the epoxidation of propylene with cumene hydroperoxide, the catalytic performance of Mo-HMS is better than that of MoO₃/HMS and MoO₃/SiO₂, which is due to the higher dispersion of molybdenum species in Mo-HMS.

Key words: molybdenum, HMS zeolite, propylene, epoxidation, cumene hydroperoxide

苗永霞, 杨新丽, 郭丽红. Mo-HMS 的制备及其催化丙烯液相环氧化反应性能[J]. 催化学报, 2012, 33(4): 711-716.

MIAO Yong-Xia, YANG Xin-Li, GUO Li-Hong. Synthesis of Mo-HMS and Its Catalytic Performance in Liquid Epoxidation of Propylene[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2012, 33(4): 711-716.

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Synthesis of Mo-HMS and Its Catalytic Performance in Liquid Epoxidation of Propylene

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