性能优异的Rh改性的Pd/Al2O3密偶催化剂

doi:10.1016/S1872-2067(14)60214-X

催化学报 ›› 2015, Vol. 36 ›› Issue (2): 229-236.DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60214-X

性能优异的Rh改性的Pd/Al₂O₃密偶催化剂

方瑞梅^a,c, 崔亚娟^b,c, 陈思洁^c, 尚鸿燕^a,c, 史忠华^c, 龚茂初^c, 陈耀强^a,c

a 四川大学化学工程学院, 四川成都610064;
b 四川大学建筑与环境学院, 四川成都610064;
c 四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室, 四川成都610064

收稿日期:2014-07-06 修回日期:2014-08-26 出版日期:2015-01-21 发布日期:2015-01-21
通讯作者: 陈耀强, 史忠华
基金资助:
国家自然科学基金(21173153); 国家高技术研究发展计划(863计划, 2013AA065304); 四川省科技厅科技支撑项目(2011GZ0035, 2012FZ0008).

A highly efficient Rh-modified Pd/Al₂O₃ close-coupled catalyst

Ruimei Fang^a,c, Yajuan Cui^b,c, Sijie Chen^c, Hongyan Shang^a,c, Zhonghua Shi^c, Maochu Gong^c, Yaoqiang Chen^a,c

a College of Chemical Engineering, Sichuan University, Chengdu 610064, Sichuan, China;
b College of Architecture & Environment, Sichuan University, Chengdu 610064, Sichuan, China;
c Key Laboratory of Green Chemistry & Technology of the Ministry of Education, College of Chemistry, Sichuan University, Chengdu 610064, Sichuan, China

Received:2014-07-06 Revised:2014-08-26 Online:2015-01-21 Published:2015-01-21
Supported by:
This work was supported by the National Natural Science Foundation of China (21173153), the National High Technology Research and Development Program of China (863 Program, 2013AA065304), and the Major Research Program of Science and Technology Department of Sichuan Province, China (2011GZ0035, 2012FZ0008).

摘要/Abstract

摘要：

采用等体积浸渍法制备了Pd/Al₂O₃和Rh-Pd/Al₂O₃密偶催化剂, 运用H₂程序升温还原、CO化学吸附和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征, 并考察了催化剂对丙烷总包反应和单反应的转化活性. 总包反应结果表明, Rh的添加使起燃温度和完全转化温度分别降低了23和18℃. 单反应结果证明, 添加Rh能提高各单反应丙烷的转化活性, 尤其是有NO参与的反应. 表征结果证明, 掺杂Rh不仅可以抑制活性组分PdO_x的烧结, 提高PdO_x的分散度, 而且可以改变其电子状态.

关键词: 密偶催化剂, 钯, 铑, 丙烷, 直接氧化反应, 还原反应, 蒸汽重整反应

Abstract:

The close-coupled catalysts Pd/Al₂O₃ and Rh-Pd/Al₂O₃ were prepared by the impregnation method and characterized by H₂ temperature-programmed reduction, CO chemisorption, and X-ray photoelectron spectroscopy. Both overall catalytic activity and specific reactions associated with C₃H₈ elimination were assessed. The light-off temperature and complete conversion temperature decreased by 23 and 18 ℃, respectively, upon addition of Rh to the Pd/Al₂O₃ catalyst. The addition of Rh promotes the catalytic activity during C₃H₈ reactions, particularly in the presence of NO. The introduction of Rh not only inhibits sintering of PdO_x and increases the dispersion of these same species, but also changes the electronic state of the PdO_x in the catalyst.

Key words: Close-coupled catalyst, Palladium, Rhodium, Propane, Direct oxidation reaction, Reduction reaction, Steam reforming reaction

方瑞梅, 崔亚娟, 陈思洁, 尚鸿燕, 史忠华, 龚茂初, 陈耀强. 性能优异的Rh改性的Pd/Al₂O₃密偶催化剂[J]. 催化学报, 2015, 36(2): 229-236.

Ruimei Fang, Yajuan Cui, Sijie Chen, Hongyan Shang, Zhonghua Shi, Maochu Gong, Yaoqiang Chen. A highly efficient Rh-modified Pd/Al₂O₃ close-coupled catalyst[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2015, 36(2): 229-236.

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