催化学报

催化学报 ›› 2008, Vol. 29 ›› Issue (11): 1178-1186.

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乙烯基乙酸酯合成钯-金催化剂中金的助催化作用

陈明树1, D. W. GOODMAN2   

  1. 1 厦门大学化学化工学院化学系和固体表面物理化学国家重点实验室, 福建厦门 361005; 2 德克萨斯A&M大学化学系, 德克萨斯州科利奇站, TX 77842-3012, 美国
  • 收稿日期:2008-11-25 出版日期:2008-11-25 发布日期:2012-08-17

Promotional Effects of Au in Pd-Au Catalysts for Vinyl Acetate Synthesis

CHEN Mingshu1, D. W. GOODMAN2*   

  1. 1 State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, Department of Chemistry, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University, Xiamen 361005, Fujian, China; 2 Department of Chemistry, Texas A&M University, College Station, TX 77842-3012, USA
  • Received:2008-11-25 Online:2008-11-25 Published:2012-08-17

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摘要： 硅胶负载的钯-金双金属催化剂是乙烯乙酰氧基化制乙烯基乙酸酯(VA)的高选择性催化剂,本文应用平面和负载纳米颗粒模型催化剂体系研究金的助催化作用,应用低能离子散射谱、低能电子衍射、 X射线光电子能谱、反射红外吸收光谱及程序升温脱附等技术表征这些模型催化剂. 结果表明,金的主要助催化作用是隔离催化剂表面的催化活性钯原子,形成孤立的钯活性中心,从而大大抑制或消除反应物和/或产物在毗邻多原子钯中心上的深度分解,提高VA合成的选择性及活性. 同时由于形成了孤立的钯原子活性中心,反应副产物或中间物之一的一氧化碳吸附较弱,避免了催化剂表面的一氧化碳中毒,进而提高催化活性.

关键词: 乙烯基乙酸酯, 双金属, 钯, 金, 合金效应

Abstract: The main role of Au in Pd-Au bimetallic catalysts for vinyl acetate(VA) synthes is is to break contiguous Pd atom ensembles at the surface into isolated Pd mono mers. The absence of contiguous Pd sites thus significantly reduces the formati on of combustion by-products and suppresses the poison effects of CO, thus enha ncing the VA formation selectivity and activity.

Key words: vinyl acetate, bimetal, palladium, gold, alloy effect