低温等离子体协助 B2O3/γ-Al2O3 选择催化还原 NO

doi:10.1016/S1872-2067(11)60362-8

催化学报 ›› 2012, Vol. 33 ›› Issue (5): 783-789.DOI: 10.1016/S1872-2067(11)60362-8

低温等离子体协助 B₂O₃/γ-Al₂O₃ 选择催化还原 NO

于琴琴, 刘彤, 王卉, 肖丽萍, 陈敏, 蒋晓原, 郑小明*

浙江大学化学系催化研究所, 浙江杭州 310028

收稿日期:2011-11-29 修回日期:2012-01-05 出版日期:2012-05-09 发布日期:2012-05-09

Cold Plasma-Assisted Selective Catalytic Reduction of NO over B₂O₃/γ-Al₂O₃

YU Qinqin, LIU Tong, WANG Hui, XIAO Liping, CHEN Min, JIANG Xiaoyuan, ZHENG Xiaoming*

Institute of Catalysis, Department of Chemistry, Zhejiang University, Hangzhou 310028, Zhejiang, China

Received:2011-11-29 Revised:2012-01-05 Online:2012-05-09 Published:2012-05-09

摘要/Abstract

摘要： 研究了低温等离子体协助催化条件下甲烷选择性催化还原 NO 反应 (SCR). 反应气体经等离子体活化后, 生成 NO₂, HCHO, CH₃NO 和 CH₃NO₂ 等活性更高的中间产物. 程序升温表面反应表明, 这些中间产物可在等离子体后置催化装置上进一步反应, 从而使 NOx 还原为 N2. 在考察的一系列催化剂 (包括 γ-Al₂O₃, Ag/γ-Al₂O₃, B₂O₃/γ-Al₂O₃, Ga₂O₃/γ-Al₂O₃, In₂O₃/γ-Al₂O₃ 等) 中, B₂O₃/γ-Al₂O₃ 表现出最好的催化活性. 当反应温度为 300 ^oC 时, NOx 转化率达到最高. 与γ-Al₂O₃ 催化剂相比, 在 10 wt% B₂O₃/γ-Al₂O₃ 催化剂上, 300 ^oC 时, NOx 转化为 N₂ 的转化率从 33.4% 提高至 51.0%. 催化剂的酸性对于经等离子体活化后的反应气体在催化剂上的 SCR 反应起到重要作用. 同时, 催化剂上吸附态 NOx 对于 NOx 的转化也起到一定作用.

关键词: 氮氧化物, 选择性催化还原, 氧化硼, 氧化铝, 低温等离子体, 程序升温表面反应

Abstract: A plasma-assisted catalytic system for the selective catalytic reduction of NO with methane was investigated. NO₂, HCHO, CH₃NO, and CH₃NO₂ were the reactive intermediates generated by the plasma. The further reactions of these intermediates on the catalyst during the thermal catalytic stage resulted in the conversion of NO_x to N₂, which was verified by temperature-programmed surface reaction characterization. B₂O₃/γ-Al₂O₃ was the best catalyst with the maximum conversion of NO_x to N₂ increasing from 33.4% on γ-Al₂O₃ to 51.0% on 10 wt% B₂O₃/γ-Al₂O₃ at 300 ^oC. NH₃-TPD characterization showed that the acidity of the catalyst is important for the reduction of NO_x by the intermediates generated by the plasma. NO_x-TPD showed that the adsorbed NO_x species on the catalysts also played a role in the conversion of NO_x.

Key words: nitrogen oxide, selective catalytic reduction, boric oxide, alumina, cold plasma, temperature-programmed surface reduction

于琴琴, 刘彤, 王卉, 肖丽萍, 陈敏, 蒋晓原, 郑小明. 低温等离子体协助 B₂O₃/γ-Al₂O₃ 选择催化还原 NO[J]. 催化学报, 2012, 33(5): 783-789.

YU Qin-Qin, LIU Tong, WANG Hui, XIAO Li-Ping, CHEN Min, JIANG Xiao-Yuan, ZHENG Xiao-Ming. Cold Plasma-Assisted Selective Catalytic Reduction of NO over B₂O₃/γ-Al₂O₃[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2012, 33(5): 783-789.

×
扫码分享

导出引用管理器 EndNote|Ris|BibTeX

链接本文: https://www.cjcatal.com/CN/10.1016/S1872-2067(11)60362-8

https://www.cjcatal.com/CN/Y2012/V33/I5/783

参考文献

1 Chen J P, Yang R T. J Catal, 1990, 125: 411
2 Georgiadou I, Papadopoulou Ch, Matralis H K, Voyiatzis G A, Lycourghiotis A, Kordulis Ch. J Phys Chem B, 1998, 102: 8459
3 Liu C J, Mallinson R, Lobban L. Appl Catal A, 1999, 178: 17
4 Kim H H, Lee Y H, Ogata A, Futamura S. Catal Commun, 2003, 4: 347
5 Hueso J L, Cotrino J, Caballero A, Espinos J P, Gonzakez- Elipe A R. J Catal, 2007, 247: 288
6 Chen Z, Mathur V K. Ind Eng Chem Res, 2003, 42: 6682
7 牛金海, 朱爱民, 石川, 史玲玲, 宋志民, 徐勇. 催化学报(Niu J H, Zhu A M, Shi C, Shi L L, Song Z M, Xu Y. Chin J Catal), 2005, 26: 803
8 Niu J H, Yang X F, Zhu A M, Shi L L, Sun Q, Xu Y, Shi Ch. Catal Commun, 2006, 7: 297
9 Yoon S, Panov A G, Tonkyn R G, Ebeling A C, Barlow S E, Balmer M L. Catal Today, 2002, 72: 243
10 Yoon S, Panov A G, Tonkyn R G, Ebeling A C, Barlow S E, Balmer M L. Catal Today, 2002, 72: 251
11 刘彤, 于琴琴, 王卉, 蒋晓原, 郑小明. 催化学报 (Liu T, Yu Q Q, Wang H, Jiang X Y, Zheng X M. Chin J Catal), 2011, 32: 1502
12 Lukyanov D B, Sill G, d’Itri J L, Hall W K. J Catal, 1995, 153: 265
13 Spencer N D. J Catal, 1988, 109: 187
14 Miro E E, Imoberdorf G, Vassallo J, Petunchi J O. Appl Catal B, 1999, 22: 305
15 Yokoyama C, Misono M. J Catal, 1994, 150: 9
16 Gorce O, Baudin F, Thomas C, Costa P D, Djéga-Mariadassou G. Appl Catal B, 2004, 54: 69
17 Sato S, Kuroki M, Sodesawa T, Nozaki F, Maciel G E. J Mol Catal A, 1995, 104: 171
18 Bautista F M, Campelo J M, Garcia A, Luna D, Marinas J M, Moreno M C, Romero A A. Appl Catal A, 1998, 170: 159
19 Yan J Y, Kung H H, Sachter W M H, Kung M C. J Catal, 1998, 175: 294
20 Regalbuto J R, Zheng T, Miller J T. Catal Today, 1999, 54: 495
21 Berndt H, Schütze F W, Richter M, Sowade T, Grünert W. Appl Catal B, 2003, 40: 51
22 Burch R, Breen J P, Meunier F C. Appl Catal B, 2002, 39: 283
23 Kwak J H, Szanyi J, Peden C H F. J Catal, 2003, 220: 291

[1]	赵东越, 杨岳溪, 高中楠, 尹萌欣, 田野, 张静, 姜政, 于晓波, 李新刚. 贫燃/富燃循环气氛下原位活化Pd负载钙钛矿催化剂促进NO_x还原消除[J]. 催化学报, 2021, 42(5): 795-807.
[2]	孙传智, 陈葳, 贾轩轩, 刘安鼐, 高飞, 冯帅, 董林. Sm掺杂对Fe₂O₃催化剂NH₃-SCR反应活性及抗水抗硫性作用[J]. 催化学报, 2021, 42(3): 417-430.
[3]	任雨雨, 李源, 吴晓勇, 王金龙, 张高科. S型Sb₂WO₆/g-C₃N₄复合光催化剂及其增强的可见光诱导的光催化氧化NO性能[J]. 催化学报, 2021, 42(1): 69-77.
[4]	路饶, 贺雷, 王阳, 高新芊, 李文翠. 镍掺杂对氧化铝纳米片负载金催化剂在CO氧化反应中的促进作用[J]. 催化学报, 2020, 41(2): 350-356.
[5]	李露露, 李佩晓, 谭伟, 马凯莉, 邹伟欣, 汤常金, 董林. 表面Mo修饰提高CeTiO_x催化剂低温脱硝性能[J]. 催化学报, 2020, 41(2): 364-373.
[6]	刘晓娜, 曹毅, 闫娜娜, 马超, 曹磊, 郭鹏, 田鹏, 刘中民. Cu-SAPO-17:一种新颖的NO_x选择性催化还原催化剂[J]. 催化学报, 2020, 41(11): 1715-1722.
[7]	张祎旸, 曾慧, 贾斌, 王智华, 刘志明. Pd/TiO₂催化剂上氢气选择性催化还原NO_x的研究[J]. 催化学报, 2019, 40(6): 849-855.
[8]	叶昊灵, 刘逸秋, 陈思, 王海强, 刘振, 吴忠标. 低温等离子体组合光催化氧化降解气相甲苯的协同效应:臭氧的作用[J]. 催化学报, 2019, 40(5): 681-690.
[9]	姚小江, 曹俊, 陈丽, 亢科科, 陈阳, 田密, 杨复沫. MnO_x/CeO₂纳米棒催化剂在低温NH₃-SCR反应中的阳离子(Zr⁴⁺,Al³⁺,Si⁴⁺)掺杂效应[J]. 催化学报, 2019, 40(5): 733-743.
[10]	明淑君, 庞磊, 范驰, 郭文, 董亚浩, 刘鹏, 陈真, 李涛. 柴油机尾气中的碱性无机污染物引起Cu-SAPO-18脱硝催化剂的化学失活[J]. 催化学报, 2019, 40(4): 590-599.
[11]	高新芊, 陆文多, 户守昭, 李文翠, 陆安慧. 棒状多孔氧化铝负载氧化铬催化丙烷脱氢反应性能[J]. 催化学报, 2019, 40(2): 184-191.
[12]	曹俊, 姚小江, 杨复沫, 陈丽, 傅敏, 汤常金, 董林. Ce⁴⁺,Zr⁴⁺共掺杂提高V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂脱硝性能及抗K中毒能力[J]. 催化学报, 2019, 40(1): 95-104.
[13]	陈传敏, 曹悦, 刘松涛, 陈建猛, 贾文波. 改性钒钛基SCR催化剂的研究进展[J]. 催化学报, 2018, 39(8): 1347-1365.
[14]	戴晓霞, 蒋威宇, 王望龙, 翁小乐, 尚媛, 薛烨辉, 吴忠标. 超临界水热合成过渡金属改性铈基催化剂应用于CO-SCR脱硝研究[J]. 催化学报, 2018, 39(4): 728-735.
[15]	文叶轩, 曹爽, 费晓琦, 王海强, 吴忠标. 一步水热法合成具有(001)高能晶面的SO₄^2--TiO₂及其NH₃-SCR脱硝性能[J]. 催化学报, 2018, 39(4): 771-778.

低温等离子体协助 B₂O₃/γ-Al₂O₃ 选择催化还原 NO

Cold Plasma-Assisted Selective Catalytic Reduction of NO over B₂O₃/γ-Al₂O₃

PDF

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

扫码分享

参考文献

相关文章 15

编辑推荐

Metrics