Zn物种对乙烯芳构化反应过程的影响

doi:10.1016/S1872-2067(14)60289-8

催化学报 ›› 2015, Vol. 36 ›› Issue (6): 880-888.DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60289-8

Zn物种对乙烯芳构化反应过程的影响

陈绪川^a,b, 董梅^a, 牛宪军^a,b, 王凯^a,b, 陈刚^a,b, 樊卫斌^a, 王建国^a, 秦张峰^a

a 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室, 山西太原030001;
b 中国科学院大学, 北京100049

收稿日期:2014-11-27 修回日期:2015-01-09 出版日期:2015-05-21 发布日期:2015-05-21
通讯作者: 董梅,电话: (0351)4199009; 传真: (0351)4041153; 电子信箱: mdong@sxicc.ac.cn;樊卫斌,电话: (0351)4046736; 传真: (0351)4041153; 电子信箱: fanwb@sxicc.ac.cn
基金资助:
国家重点基础研究发展规划(973计划, 2011CB201400); 国家自然科学基金(21273263, 21273264, 21227002); 山西省自然科学基金(2012011005-2, 2013021007-3).

Influence of Zn species in HZSM-5 on ethylene aromatization

Xuchuan Chen^a,b, Mei Dong^a, Xianjun Niu^a,b, Kai Wang^a,b, Gang Chen^a,b, Weibin Fan^a, Jianguo Wang^a, Zhangfeng Qin^a

a State Key Laboratory of Coal Conversion, Institute of Coal Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Taiyuan 030001, Shanxi China;
b University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

Received:2014-11-27 Revised:2015-01-09 Online:2015-05-21 Published:2015-05-21
Supported by:
This work was supported by the National Basic Research Program of China (973 Program, 2011CB201400), the National Natural Science Foundation of China (21273263, 21273264, 21227002), and the Natural Science Foundation of Shanxi Province of China (2012011005-2, 2013021007-3).

摘要/Abstract

摘要：

分别采用离子交换法和物理混合法制备了不同Zn含量的ZSM-5分子筛催化剂, 采用X射线衍射、扫描电子显微镜、N₂物理吸附、氨程序升温脱附、吡啶红外吸附光谱、紫外-可见光谱和X射线光电子能谱等技术研究了催化剂的结构、表面性质及Zn物种种类, 探讨了Zn物种存在状态对乙烯芳构化反应的影响. 结果表明, 引入到HZSM-5中的Zn物种包括三种状态, 即ZnO晶体、存在于分子筛孔道中的ZnO团簇以及Zn和分子筛质子酸中心通过固相反应生成的Zn(OH)⁺物种; 不同的制备方法显著影响Zn物种的分布. 比较了制备方法和Zn含量对ZSM-5分子筛催化剂在乙烯芳构化反应中性能的影响, 发现Zn(OH)⁺物种是芳构化的主要活性中心, 同时ZnO物种的存在有助于乙烯制芳烃反应的发生.

关键词: 乙烯, 芳构化, 锌物种, HZSM-5, 脱氢作用

Abstract:

Zn-containing HZSM-5 zeolites with different Zn contents were prepared by ion exchange and physically mixing methods, and were characterized by X-ray diffraction, scanning electron microscope, N₂ adsorption-desorption, NH₃temperature programmed desorption, pyridine adsorption infrared spectroscopy, ultraviolet-visible diffuse reflectance spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy. Zn species introduced into HZSM-5 were identified as ZnO crystals, ZnO clusters in the zeolite channel and Zn(OH)⁺ species formed from a solid state reaction between dispersed ZnO and the protons in the zeolite. The preparation method has a significant influence on the distribution of the Zn species. The catalytic behavior of Zn-containing HZSM-5 with different Zn contents showed that the Zn(OH)⁺ and ZnO species were responsible for aromatic formation from ethylene.

Key words: Ethylene, Aromatization, Zn species, HZSM-5, Dehydrogenation

陈绪川, 董梅, 牛宪军, 王凯, 陈刚, 樊卫斌, 王建国, 秦张峰. Zn物种对乙烯芳构化反应过程的影响[J]. 催化学报, 2015, 36(6): 880-888.

Xuchuan Chen, Mei Dong, Xianjun Niu, Kai Wang, Gang Chen, Weibin Fan, Jianguo Wang, Zhangfeng Qin. Influence of Zn species in HZSM-5 on ethylene aromatization[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2015, 36(6): 880-888.

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Influence of Zn species in HZSM-5 on ethylene aromatization

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