CTAB辅助的机械化学法合成介孔Fe3O4和Au@Fe3O4催化剂

doi:10.1016/S1872-2067(19)63288-2

摘要/Abstract

摘要：

一氧化碳（CO）是化石燃料、汽车尾气和工业废气不完全燃烧所产生的污染物，对人体神经系统具有高毒性，因此CO污染已成为一个不可忽视的健康和环境问题.介孔催化剂在CO催化氧化中表现出优越的催化活性，在多相催化领域具有广阔的应用前景，尤其是介孔过渡金属氧化物和贵金属作为催化剂得到了广泛的应用.无论是从基础研究的角度，还是从化工的角度，研究高效催化剂，设计优化多孔催化剂的制备工艺，更好地完成CO催化氧化过程都具有重要意义.目前已有设计和开发各种CO氧化催化剂应用在空气净化和燃料电池技术领域，以及制备负载贵金属（Pd、Pt、Au）的金属氧化物应用于催化氧化的相关报道.在各种金属氧化物中，氧化铁因成本低、化学稳定性和热稳定性高（抗烧结性能稳定）、资源丰富、无毒环保和耐久性好被认为是最有前途的介孔催化剂或载体材料之一.介孔的引入使氧化铁具有更多的暴露催化位点，介孔催化剂的孔隙结构（孔隙尺寸、孔隙体积和表面积）以及负载的贵金属颗粒大小等都会对催化剂CO氧化活性产生协同效应.
介孔材料的典型合成策略包括软模板法和硬模板法，负载贵金属的方法有沉淀法和浸渍法等.这些方法大部分为湿法化学过程，步骤复杂，溶剂用量过多，干燥处理耗时耗能.而机械化学法利用球磨过程产生的摩擦热和机械动量促进分子间相互作用，在多孔固体材料的合成中更具优势.研究人员已将机械化学合成方法引入到金属有机骨架（MOF）、有序介孔碳（OMC）、共价有机骨架（COF）及沸石等材料的制备过程.在此，我们研究组提出溴化十六烷基三甲基铵（CTAB）辅助的机械化学法合成介孔Fe₃O₄和Au@Fe₃O₄的新型合成策略，实现以硝酸铁为前驱体，CTAB为模板的反应物之间的有机-无机自组装，在空气中烧结后制备出介孔氧化铁及其负载的贵金属催化剂.
XRD表征结果表明，采用不同CTAB用量所得产物均是Fe₃O₄；N₂吸附-脱附测试数据显示，合成的介孔Fe₃O₄比表面积可高达170 m²/g；XRD和SEM表征结果显示，Au@Fe₃O₄的Au纳米粒子高度分散，平均粒径为4 nm左右.进一步研究了不同CTAB用量合成的催化剂在不同空速下催化CO氧化反应转化率的变化.发现通过调整模板剂CTAB的用量可以很好地调节孔结构，与商业购买的Fe₃O₄（CO在490℃左右完全转化）相比，介孔Fe₃O₄在CO催化氧化反应中表现出良好的催化活性，在274℃即达到100%的CO转化率，且稳定性很好，48h内未出现转化率降低的现象.上述结果表明，CTAB辅助机械化学法合成介孔Fe₃O₄和Au@Fe₃O₄在CO催化氧化反应中发挥了重要作用，且催化剂制备过程简单，无溶剂参与，快速、高效、环保.该方法也为后续研究工作——将小粒径的贵金属纳米粒子负载到介孔金属氧化物且实现高度分散提供了一种潜在的合成策略.

关键词: 机械化学, 介孔材料, 介孔催化剂, 一氧化碳氧化, 氧化铁

Abstract:

Mesoporous iron oxides have shown excellent performance in many research areas such as catalysts, biosensors, enzyme immobilization, heavy metal adsorption, and drug delivery. The state-of-the-art synthesis methods are mostly wet chemistry processes. This paper reports a solvent-free approach for the rapid synthesis of mesoporous Fe₃O₄ (specific surface area up to 170 m²/g) and Au@Fe₃O₄ (highly dispersed Au nanoparticles, average particle size:~4 nm). With different amounts of added template agent, cetyltrimethylammonium bromide (CTAB), the pore structure could easily be adjusted. More importantly, the mesoporous Fe₃O₄ exhibited good catalytic activity in carbon monoxide (CO) oxidation, outperforming commercially purchased Fe₃O₄ with 100% CO conversion at around 274℃ vs. 490℃ for the commercial product.

Key words: Mechanochemistry, Mesoporous material, Mesoporous catalyst, Carbon monoxide oxidation, Iron oxide

赵佳华, 束远, 张鹏飞. CTAB辅助的机械化学法合成介孔Fe₃O₄和Au@Fe₃O₄催化剂[J]. 催化学报, 2019, 40(7): 1078-1084.

Jiahua Zhao, Yuan Shu, Pengfei Zhang. Solid-state CTAB-assisted synthesis of mesoporous Fe₃O₄ and Au@Fe₃O₄ by mechanochemistry[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2019, 40(7): 1078-1084.

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CTAB辅助的机械化学法合成介孔Fe₃O₄和Au@Fe₃O₄催化剂

Solid-state CTAB-assisted synthesis of mesoporous Fe₃O₄ and Au@Fe₃O₄ by mechanochemistry

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