镨掺杂氧化铈材料在小分子活化中的应用

doi:10.1016/S1872-2067(19)63369-3

催化学报 ›› 2019, Vol. 40 ›› Issue (11): 1800-1809.DOI: 10.1016/S1872-2067(19)63369-3

镨掺杂氧化铈材料在小分子活化中的应用

郭美玲^a, 刘雪斌^a, Amorelli Angelo^b

a 碧辟能源创新实验室, 碧辟(中国)大连办公室, 辽宁大连 116023, 中国;
b 英国石油公司, 森伯里, 英国

收稿日期:2019-01-29 修回日期:2019-04-04 出版日期:2019-11-18 发布日期:2019-09-06
通讯作者: Amorelli Angelo

Activation of small molecules over praseodymium-doped ceria

Meiling Guo^a, Xuebin Liu^a, Angelo Amorelli^b

a Energy Innovation Laboratory, BP (China) Dalian Office, Dalian 116023, Liaoning, China;
b Group Research, BP International, Sunbury, TW16 7LN, United Kingdom

Received:2019-01-29 Revised:2019-04-04 Online:2019-11-18 Published:2019-09-06
Contact: Amorelli Angelo

摘要/Abstract

摘要： 氧化铈材料具有独特的氧化还原特性，常作为优异载体或助剂广泛应用于多种催化反应.未担载常规活性金属的氧化铈作为助剂在低碳烷烃的活化研究中非常有限.我们前期研究发现，镨掺杂的氧化铈（Pr/CeO₂）可高效催化异丁烯与甲醛水溶液的Prins缩合-水解反应.本文在此基础上研究了Pr/CeO₂材料对CO₂和丙烷等小分子的活化，并将反应活性及选择性与材料的还原度（氧空位浓度）相关联.结果表明，与未掺杂的氧化铈材料相比，Pr/CeO₂可显著提高材料的表面还原度.通过进一步调变氢气预还原温度得到了一系列具有不同还原度的材料，它们展示出对CO₂（C-O键）不同的活化性能.不同还原度的Pr/CeO₂催化丙烷脱氢的反应活性及产物的选择性与其还原度有关，氧空位是丙烷脱氢的活性中心，可选择性地活化丙烷中的C-H键.Pr/CeO₂材料在5%-10%丙烷转化率条件下可获得75%的丙烯选择性.

关键词: 氧化铈, 镨掺杂, 氧空位, 还原度, 丙烷脱氢

Abstract: Praseodymium can modify the properties of ceria (CeO₂), changing the electronic structure, reducibility and catalytic behavior. Oxygen vacancies in the ceria-based samples can activate C-O and C-H bonds of small molecules such as CO₂ and propane. Partially reduced Pr/CeO_2-x can selectively activate C-H of propane, giving a propylene selectivity of ca. 75% at a propane conversion of 5% to 10%. Excess reduction of Pr/CeO_2-x induces coking reactions during propane dehydrogenation, resulting in fast catalyst deactivation.

Key words: CeO₂, Pr dopant, Oxygen vacancy, Degree of reduction, Propane dehydrogenation

郭美玲, 刘雪斌, Amorelli Angelo. 镨掺杂氧化铈材料在小分子活化中的应用[J]. 催化学报, 2019, 40(11): 1800-1809.

Meiling Guo, Xuebin Liu, Angelo Amorelli. Activation of small molecules over praseodymium-doped ceria[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2019, 40(11): 1800-1809.

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