催化学报

催化学报 ›› 2025, Vol. 71: 1-4.DOI: 10.1016/S1872-2067(24)60253-6

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Mn0.5Cd0.5S/MnWO4中的S型异质结和超晶格界面用于增强光催化产氢

张艳峰a,*(), 王珊b,*()   

  1. a河北师范大学化学与材料科学学院, 河北省无机纳米材料重点实验室, 国家实验化学教学中心, 河北石家庄 050024
    b大理大学药学院, 云南大理 671000

A superlattice interface and S-scheme heterojunction of Mn0.5Cd0.5S/MnWO4 for enhancing photocatalytic H2 production

Yanfeng Zhanga,*(), Shan Wangb,*()   

  1. aNational Experimental Chemistry Teaching Center, Hebei Key Laboratory of Inorganic Nano-materials, College of Chemistry and Materials Science, Hebei Normal University, Shijiazhuang 050024, Hebei, China
    bCollege of Pharmacy, Dali University, Dali 671000, China
  • Received:2024-12-28 Accepted:2025-01-17 Online:2025-04-18 Published:2025-04-13
  • Contact: * E-mail:zhangyanfeng@hebtu.edu.cn(Yanfeng Zhang),shanwang@dali.edu.cn(Shan Wang)

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摘要：

太阳能驱动的光催化水分解制氢被认为是一种最具前景的绿色可持续策略, 具有取代传统化石燃料的潜力. 提高光催化反应效率的关键在于加速光催化半导体中光生电荷的分离与转移. 因此, 实现从体相延伸至表面的光生电荷全局空间的有效分离和转移至关重要.
针对上述挑战, Wan等人(Nat. Commun., 2024, 15, 9612)创新性地提出了一种原子级界面工程策略, 基于Mn0.5Cd0.5S固溶体从体相到表面的光生电荷全局空间分离思路, 设计了一种原子级超晶格界面与S型异质结协同界面结构. 他们采用两步湿化学法制备了包含原子级超晶格界面和S型异质结的Mn0.5Cd0.5S/MnWO4. 首先, 在超晶格Mn0.5Cd0.5S纳米棒(SL-MCS NRs)轴向方向引入准周期性闪锌矿/纤锌矿超晶格界面. 随后, 通过SL-MCS NRs与MnWO4纳米颗粒的原子级紧密接触构建S型异质结(SL-MCS/MW). 研究还提出了闪锌矿/纤锌矿超晶格界面在纳米棒中原位形成的可能机制, 这为实现同质超晶格材料的原位制备以用于体相电荷载流子的高效分离提供了新思路. 模拟太阳光AM 1.5G辐照下的光催化水分解产氢性能测试结果表明, 与光生电荷从体相到表面全局空间分离与转移受阻的原始纯纤锌矿Mn0.5Cd0.5S (WZ-MCS)相比, SL-MCS/MW的产氢速率可提升至4.8倍, 达到54.4 mmol·g-1·h-1. 420 nm下的量子效率高达63.1%. 另外, 单一S型异质结样品即WZ-MCS/MnWO4 (WZ-MCS/MW)或单一超晶格样品(SL-MCS NRs)分别仅提升1.3倍和2.9倍. 这突显了超晶格与S型异质结协同作用在增强光生电荷的全局空间分离与转移中的重要性. 此外, Wan等人利用密度泛函理论计算、原位辐照测试技术、超快泵浦-探测技术等进一步揭示出超晶格与S型异质结的界面协同机制. 结果表明, SL-MCS/MW中的超晶格界面增强了纳米棒的轴向自发极化, 其周期性的同质内建电场与表面S型异质结内建电场的协作从根本上加速了体相至表面的光生电荷分离与转移, 同时, 这种界面协同作用带来的光生电荷全局空间的超快分离与转移还显著加速了吸附水分子对光生电子的捕获过程, 从而显著加速光催化水分解制氢的动力学过程.
总之, Wan等通过超晶格和S型异质结的耦合, 提出了一种光生电荷从体相到表面分离的策略, 实现了超快的、全局的空间分离效果. 这项研究提供了一种提升太阳能利用与转化的创新策略, 为未来光催化、光电转化材料和技术等的发展提供了一种参考.

关键词: 光催化水分解制氢, 光生电荷分离与转移, 超晶格, S型异质结, Mn0.5Cd0.5S固溶体