Au/CuxMnyOz 催化剂的制备、表征及其 CO 消除性能

doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10228

催化学报 ›› 2011, Vol. 32 ›› Issue (7): 1220-1226.DOI: 10.3724/SP.J.1088.2011.10228

Au/Cu_xMn_yO_z 催化剂的制备、表征及其 CO 消除性能

佘育生, 孙伟华, 詹瑛瑛, 林性贻, 郑起*

福州大学化肥催化剂国家工程研究中心, 福建福州 350002

收稿日期:2011-02-21 修回日期:2011-03-28 出版日期:2011-07-18 发布日期:2014-11-28

Preparation and Characterization of Au/CuxMnyOz Catalyst and Its Catalytic Performance for CO Removal

SHE Yusheng, SUN Weihua, ZHAN Yingying, LIN Xingyi, ZHENG Qi*

National Engineering Research Center for Chemical Fertilizer Catalyst, Fuzhou University, Fuzhou 350002, Fujian, China

Received:2011-02-21 Revised:2011-03-28 Online:2011-07-18 Published:2014-11-28

摘要/Abstract

摘要： 采用溶胶-凝胶法制备了新型 CuxMnyOz 复合氧化物, 并利用沉积-沉淀法制备了 1%Au/CuxMnyOz 系列催化剂样品, 在富 H2 条件下评价了该催化剂在 CO 选择性氧化反应和水煤气变换 (WGS) 反应中的催化性能. 结果发现, 极少量 Au 的负载使得 CuxMnyOz 复合氧化物不仅具有良好的 CO 氧化活性和选择性, 而且在 WGS 反应中也表现出较高的催化性能. 运用 N2 物理吸附、X 射线粉末衍射、X 射线光电子能谱、X 射线荧光分析、透射电镜和 H2 程序升温还原等技术对催化剂的物化性质进行表征后发现, CuxMnyOz 复合氧化物主要是以类尖晶石相的 Cu1.5Mn1.5O4 形式存在, 其含量与催化剂样品的活性呈对应关系; 负载的 Au 物种大部分是以金属态 Au0 粒子形式分散在复合氧化物上, 并与其中 Cu1.5Mn1.5O4 形成良好的协同效应, 从而提高了催化剂的还原能力.

关键词: 铜, 锰, 复合氧化物, 金, 负载型催化剂, 一氧化碳, 选择性氧化, 水煤气变换

Abstract: This paper presented the study on the catalytic performance of a deposition-precipitation prepared Au catalyst supported on copper-manganese complex oxide, which was synthesized via a sol-gel method. This Au/Cu_xMn_yO_z catalyst with a low Au content exhibited high activity for both preferential CO oxidation and water-gas shift reaction. The structure-activity relationship was investigated by N₂ physisorption, X-ray diffraction, transmission electron microscopy, X-ray photoelectron spectroscopy, H₂ temperature-programmed reduction, and X-ray fluorescence characterization. The results revealed that the Cu_xMn_yO_z samples exist mainly in the form of nonstoichiometric spinel Cu_1.5Mn_1.5O₄ phase, which favors the CO conversion in both CO removal reactions. Most Au species dispersed onto the surface of Cu-Mn complex oxide in the metallic state of Au⁰. The relatively strong interaction between Au and support enhanced the reducibility of Au/Cu_xMn_yO_zcatalyst, which is also responsible for the excellent performance of the as-prepared catalyst.

Key words: copper, manganese, complex oxide, gold, supported catalyst, carbon monoxide, preferential oxidation, water-gas shift

佘育生, 孙伟华, 詹瑛瑛, 林性贻, 郑起. Au/Cu_xMn_yO_z 催化剂的制备、表征及其 CO 消除性能[J]. 催化学报, 2011, 32(7): 1220-1226.

SHE Yu-Sheng, SUN Wei-Hua, ZHAN Ying-Ying, LIN Xing-Yi, ZHENG Qi. Preparation and Characterization of Au/CuxMnyOz Catalyst and Its Catalytic Performance for CO Removal[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2011, 32(7): 1220-1226.

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