利用第一性原理研究氧化铟在甲醇水蒸气重整反应中的催化作用

doi:10.1016/S1872-2067(12)60662-7

催化学报 ›› 2013, Vol. 34 ›› Issue (10): 1855-1860.DOI: 10.1016/S1872-2067(12)60662-7

利用第一性原理研究氧化铟在甲醇水蒸气重整反应中的催化作用

林森, 叶欣欣

福州大学光催化研究所, 福建省光催化重点实验室, 国家重点实验室培育基地, 福建福州350002

收稿日期:2013-06-04 修回日期:2013-07-10 出版日期:2013-09-29 发布日期:2013-09-29
基金资助:
国家自然科学基金(21203026);福建省自然科学基金(2012J05022);高等学校博士学科点专项科研基金(20123514120001).

First-principle insights into the catalytic role of indium oxide in methanol steam reforming

Sen Lin, Xinxin Ye

Research Institute of Photocatalysis, Fujian Provincial Key Laboratory of Photocatalysis, State Key Laboratory Breeding Base, Fuzhou University, Fuzhou 350002, Fujian, China

Received:2013-06-04 Revised:2013-07-10 Online:2013-09-29 Published:2013-09-29
Contact: Sen Lin
Supported by:
This work was supported by the National Natural Science Foundation of China (21203026), the Natural Science Foundation of Fujian Province, China (2012J05022), and the Specialized Research Fund for the Doctoral Program of Higher Education (20123514120001).

摘要/Abstract

摘要：

基于第一性原理方法,证明了甲醛在In₂O₃(110)表面可以选择性地转化为CO₂. 水分解得到的OH物种有利于甲醛脱氢得到CHO,后者不易直接脱氢,其H原子被周围的OH捕获生成CO和H₂O. 最后,相比较其从表面直接脱附,CO更容易获得一个晶格氧生成CO₂. 计算结果表明,在没有PdIn合金参与催化的甲醇水蒸气重整反应过程中,In₂O₃确实扮演着非常重要的角色,进而从理论上证实了甲醇在氧化铟表面选择性生成CO₂的实验结果.

关键词: 密度泛函理论, 甲醇水蒸气重整, 反应机理, 氧化铟

Abstract:

Using first-principle methods, we have shown that formaldehyde can be selectively converted to CO₂ over In₂O₃(110). The OH generated from the splitting of water was found to assist in the dehydrogenation of formaldehyde to give the corresponding formyl (CHO) species. Rather than direct dehydrogenation, a hydrogen atom from the CHO was then removed by a neighboring OH to produce CO. Finally, in favoring of desorption, the CO seized a lattice O atom to yield CO₂. Our calculation results indicate that In₂O₃ plays an important role in terms of selectivity during the methanol steam reforming reaction without the participation of the PdIn alloy, confirming the experimentally observed selectivity towards CO₂.

Key words: Density functional theory, Methanol steam reforming, Reaction mechanism, Indium oxide

林森, 叶欣欣. 利用第一性原理研究氧化铟在甲醇水蒸气重整反应中的催化作用[J]. 催化学报, 2013, 34(10): 1855-1860.

Sen Lin, Xinxin Ye. First-principle insights into the catalytic role of indium oxide in methanol steam reforming[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2013, 34(10): 1855-1860.

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First-principle insights into the catalytic role of indium oxide in methanol steam reforming

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