吸附NOx的功能化硅胶用于催化温和条件下醇的选择性氧化

doi:10.1016/S1872-2067(12)60657-3

催化学报 ›› 2013, Vol. 34 ›› Issue (10): 1848-1854.DOI: 10.1016/S1872-2067(12)60657-3

吸附NO_x的功能化硅胶用于催化温和条件下醇的选择性氧化

张华, 付罗岭, 钟红敏

大连理工大学精细化工国家重点实验室, 辽宁大连116024

收稿日期:2013-05-26 修回日期:2013-07-10 出版日期:2013-09-29 发布日期:2013-09-29
基金资助:
长江学者和创新团队发展计划(IRT0711).

Silica gel-supported TEMPO with adsorbed NO_x for selective oxidation of alcohols under mild conditions

Hua Zhang, Luoling Fu, Hongmin Zhong

State Key Laboratory of Fine Chemicals, Dalian University of Technology, Dalian 116024, Liaoning, China

Received:2013-05-26 Revised:2013-07-10 Online:2013-09-29 Published:2013-09-29
Contact: Hua Zhang
Supported by:
This work was partially supported by the Program for Changjiang Scholars and Innovative Research Team in University (IRT0711).

摘要/Abstract

摘要：

利用接枝方式将2,2,6,6-四甲基哌啶(TEMPO)固载到SPE柱填料硅胶上制备了功能化硅胶,其吸附NO_x应用于催化醇的选择性氧化反应中. 并利用元素分析、红外光谱、N₂吸附-脱附和NO_x程序升温脱附对催化剂进行了考察. 结果表明,所制备催化剂中TEMPO固载量为0.292 mmol/g,NO_x吸附量为0.749 mmol/g; 常温常压下1 mmol芳香醇在0.5g该催化剂作用下进行选择性氧化反应2h,原料转化率和产物选择性均高达99%. 该催化剂提高了醇分子在孔道内部与TEMPO和NO_x接触几率,促进了反应进行,根据反应现象,对该体系催化机理进行了推测.

关键词: 硅胶, 四甲基哌啶酮, 氮氧化物, 多相催化, 醇氧化

Abstract:

A column padding silica gel was used to support 2,2,6,6-tetramethylpiperdine-1-oxyl (TEMPO) and to adsorb NO_x to provide an oxidant system for the selective oxidation of alcohols. A wide range of alcohols were oxidized to the corresponding aldehydes and ketones with high selectivities and conversions using this heterogeneous catalyst under mild conditions.

Key words: Silica, 2,2,6,6-tetramethylpiperdine-1-oxyl, Nitrogen oxide, Heterogeneous catalysis, Alcohol oxidation

张华, 付罗岭, 钟红敏. 吸附NO_x的功能化硅胶用于催化温和条件下醇的选择性氧化[J]. 催化学报, 2013, 34(10): 1848-1854.

Hua Zhang, Luoling Fu, Hongmin Zhong. Silica gel-supported TEMPO with adsorbed NO_x for selective oxidation of alcohols under mild conditions[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2013, 34(10): 1848-1854.

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