双功能钛硅分子筛的合成、表征及催化性能

doi:10.1016/S1872-2067(12)60589-0

催化学报

双功能钛硅分子筛的合成、表征及催化性能

李颢^a,b, 雷骞^a, 张小明^a, 索继栓^a

a 中国科学院成都有机化学研究所, 四川成都 610041;
b 长江大学化学与环境工程学院, 湖北荆州 434023

收稿日期:2013-01-31 修回日期:2013-03-27 出版日期:2013-07-16 发布日期:2013-07-16
通讯作者: 张小明

Synthesis, characterization, and catalytic performance of bifunctional titanium silicalite-1

LI Hao^a,b, LEI Qian^a, ZHANG Xiaoming^a, SUO Jishuan^a

a Chengdu Institute of Organic Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Chengdu 610041, Sichuan, China;
b College of Chemistry and Environmental Engineering, Yangtze University, Jingzhou 434023, Hubei, China

Received:2013-01-31 Revised:2013-03-27 Online:2013-07-16 Published:2013-07-16

摘要/Abstract

摘要： 以四丙基溴化铵为模板剂, 硅溶胶为硅源, 正丁胺为碱源, 采用水热合成的方法, 将三价离子(Al³⁺, B³⁺或Fe³⁺)和Ti⁴⁺同时引入到MFI型分子筛的骨架, 得到同时具有氧化和酸催化活性的双功能钛硅分子筛M-TS-1(M=Al, B或Fe). 通过X射线粉末衍射、傅里叶变换红外光谱、紫外-可见漫反射光谱、氨程序升温脱附、电感耦合等离子体原子发射光谱和N₂吸附-脱附等温线手段对样品进行了表征. 结果表明, 三价离子的引入, 提高了TS-1的酸强度和酸量. 采用乙烯选择氧化为探针反应考察了M-TS-1的催化性能. 结果表明, Al-TS-1和B-TS-1在乙烯环氧化及后续的开环溶剂解反应中表现出较高的催化性能, H₂O₂的转化率在95%以上, H₂O₂的利用率大于90%, 乙二醇和乙二醇单甲醚的总收率可达10%以上.

关键词: 钛硅分子筛, 铝, 硼, 铁, 双功能催化剂, 乙烯, 选择氧化

Abstract: A series of bifunctional Ti-molecular sieves (M-TS-1, M = Al, B, or Fe) containing different trivalent ions (Al³⁺, B³⁺, or Fe³⁺), with MFI topology, were synthesized using tetrapropylammonium bromide, silica sol, and n-butylamine as a template, base, and Si source, respectively. The simultaneous presence of Ti and trivalent ions in lattice positions provided catalysts with activity in both oxidation and acid-catalyzed reactions. The samples were characterized using X-ray diffraction, Fourier-transform infrared spectroscopy, ultraviolet-visible spectroscopy, NH₃ temperature-programmed desorption, inductively coupled plasma atomic emission spectroscopy, and N₂ adsorption-desorption isotherms. The results showed that the numbers and strength of acid sites of TS-1 were enhanced by the incorporation of trivalent ions. Using selective oxidation of ethylene as the probe reaction, the catalytic properties of M-TS-1 were investigated. The results showed that Al-TS-1 and B-TS-1 had better catalytic properties; conversion and utilization of H₂O₂ reached 95% and 90%, respectively, and the yield of ethylene glycol plus its monomethyl ether was greater than 10%.

Key words: Titanium silicalite-1, Aluminium, Boron, Iron, Bifunctional catalyst, Ethylene, Selective oxidation

李颢, 雷骞, 张小明, 索继栓. 双功能钛硅分子筛的合成、表征及催化性能[J]. 催化学报, DOI: 10.1016/S1872-2067(12)60589-0.

LI Hao, LEI Qian, ZHANG Xiaoming, SUO Jishuan. Synthesis, characterization, and catalytic performance of bifunctional titanium silicalite-1[J]. Chinese Journal of Catalysis, DOI: 10.1016/S1872-2067(12)60589-0.

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Synthesis, characterization, and catalytic performance of bifunctional titanium silicalite-1

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