尖晶石型衍生的Ni/Al2O3催化剂低温催化顺酐加氢合成丁二酸酐

doi:10.1016/S1872-2067(17)62844-4

摘要/Abstract

摘要：

开发高活性的顺酐加氢制丁二酸酐和γ-丁内酯催化剂具有重要的工业意义.顺酐加氢多采用Cu基和Ni基催化剂，但一般Cu基和Ni基催化剂存在反应温度高（170-260℃）和稳定性差等缺点，很有必要开发高活性的顺酐加氢催化剂.我们以拟薄水铝石作为Al₂O₃载体的前驱体，采用浸渍法制备了一系列镍铝尖晶石型衍生的不同Ni含量的Ni/Al₂O₃催化剂，并研究了它们在顺酐加氢反应中的催化性能.
还原前Ni/Al₂O₃催化剂的X射线衍射结果表明，催化剂含有NiAl₂O₄物种.氮吸附结果显示，不同Ni含量的催化剂均具有介孔结构.氢-程序升温还原研究发现，Ni/Al₂O₃催化剂经750℃还原2 h后，其表面上NiAl₂O₄物种能被高效还原.X射线粉末衍射结果表明，750℃还原的Ni/Al₂O₃催化剂中金属Ni颗粒尺寸随着Ni负载量升高而增大.利用一氧化碳-程序升温脱附对750℃还原的Ni/Al₂O₃催化剂进行研究，发现750℃还原的催化剂上金属Ni物种含量从高到低依次为：Ni （7.5%）/Al₂O₃ > Ni （5%）/Al₂O₃ > Ni （2.5%）/Al₂O₃.采用CO化学吸附获得的Ni （2.5%）/Al₂O₃，Ni （5%）/Al₂O₃和Ni （7.5%）/Al₂O₃催化剂上金属Ni颗粒尺度分别为8.0，12.8和15.7 nm.活性研究结果表明，750℃还原的Ni （5%）/Al₂O₃催化剂具有最高的催化活性，这可能是由于Ni （5%）/Al₂O₃催化剂具有较多的Ni活性位点和较合适的Ni颗粒粒度所致.进一步研究发现，在650-750℃还原温度下，Ni （5%）/Al₂O₃催化剂的还原度随着还原温度的升高而升高，Ni分散度随着还原温度的升高而降低.活性结果研究表明，700℃还原的Ni （5%）/Al₂O₃催化剂具有较多的Ni活性位点和较合适的Ni颗粒粒度，具有最高的加氢催化活性，其在120℃，H₂压力为0.5 MPa和质量空速为2 h^-1的反应条件下，能获得近100%的顺酐转化率和90%的丁二酸酐选择性，同时该催化剂具有优良的稳定性.以上结果表明，尖晶石型衍生的Ni/Al₂O₃催化剂是一个十分有应用前景的顺酐加氢催化剂.

关键词: 顺酐, 丁二酸酐, 加氢, 镍, 尖晶石

Abstract:

Ni/Al₂O₃ catalysts were derived from spinel NiAl₂O₄ with different Ni content ((2.5, 5 and 7.5) wt%). The catalysts were obtained by H₂ reduction and were investigated for the low-temperature hydro-genation of maleic anhydride (MA) to produce succinic anhydride (SA). The characterization results showed that Ni⁰ active sites were mainly derived during the H₂ reduction from spinel NiAl₂O₄. Among the catalysts studied, employing the optimum preparation and reaction conditions with Ni(5%)/Al₂O₃ yielded the highest catalytic performance. A near-100% conversion of MA and~90% selectivity to SA were achieved at 120℃ and 0.5 MPa of H₂ with a weighted hourly space velocity (MA) of 2 h^-1.

Key words: Maleic anhydride, Succinic anhydride, Hydrogenation, Nickel, Spinel

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Jie Li, Yuanhang Ren, Bin Yue, Heyong He. Ni/Al₂O₃ catalysts derived from spinel NiAl₂O₄ for low-temperature hydrogenation of maleic anhydride to succinic anhydride[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2017, 38(7): 1166-1173.

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尖晶石型衍生的Ni/Al₂O₃催化剂低温催化顺酐加氢合成丁二酸酐

Ni/Al₂O₃ catalysts derived from spinel NiAl₂O₄ for low-temperature hydrogenation of maleic anhydride to succinic anhydride

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