催化学报

催化学报 ›› 2009, Vol. 30 ›› Issue (3): 207-212.

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非晶态Mn-Ce-O催化芳香醇选择氧化

汤清虎1, 2，吴成明1，黄晓娜1，杨艳辉2   

  1. 1河南师范大学化学与环境科学学院, 河南新乡453007; 2南洋理工大学化学与生物医学工程学院, 新加坡637459, 新加坡
  • 收稿日期:2009-03-25 出版日期:2009-03-25 发布日期:2012-12-19

Selective Oxidation of Aromatic Alcohols over Amorphous Mn-Ce-O Catalyst

TANG Qinghu1,2,*, WU Chengming1, HUANG Xiaona1, YANG Yanhui2   

  1. 1College of Chemistry and Environmental Science, Henan Normal University, Xinxiang 453007, Henan, China; 2School of Chemical and Biomedical Engineering, Nanyang Technological University, Singapore 637459, Singapore
  • Received:2009-03-25 Online:2009-03-25 Published:2012-12-19

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摘要： 采用氧化还原-沉淀法制备了一系列不同Mn/Ce摩尔比的Mn-Ce-O催化剂, 并以分子氧为氧化剂考察了催化剂对芳香醇选择氧化反应的催化性能. 当n(Mn)/n(Ce)=10时, Mn-Ce-O的催化活性最高, 100 oC下反应1 h时苯甲醇转化率为96.6%, 催化剂的质量比活性可达19.3 mmol/(g•h). 该催化剂可循环使用6次以上而其催化活性无明显降低. 采用粉末X射线衍射、N2物理吸附、X射线吸收光谱和程序升温还原等手段对Mn-Ce-O催化剂进行了表征. 结果表明, 以Mn3+和Mn4+共存的非晶态MnOx是活化分子氧及氧化芳香醇的主要活性组分, 高分散在非晶态MnOx表面的CeOx对催化剂性能有重要影响, 添加少量的Ce能增大催化剂的比表面积, 促进MnOx的还原, 提高其表面氧中心的恢复能力, 从而显著提高催化剂活性和循环使用性能.

关键词: 锰, 铈, 复合氧化物, 芳香醇, 选择氧化, 分子氧

Abstract: Amorphous Mn-Ce-O synthesized by a redox- precipitation method was used as a highly efficient and recyclable catalyst for the selective oxidation of aromatic alcohols in the presence of molecular oxygen. The catalytic activity of Mn-Ce-O with n(Mn)/n(Ce) = 10/1 was the highest. The benzyl alcohol conversion reached 96.6%, and the mass specific activity was 19.3 mmol/(g•h).

Key words: manganese, cerium, composite oxide, aromatic alcohol, selective oxidation, molecular oxygen