Al-TS-1的合成及催化氧化性能

doi:10.1016/S1872-2067(12)60553-1

催化学报 ›› 2013, Vol. 34 ›› Issue (6): 1232-1241.DOI: 10.1016/S1872-2067(12)60553-1

Al-TS-1的合成及催化氧化性能

申璐, 邓秀娟, 刘月明

华东师范大学化学系, 上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室, 上海200062

收稿日期:2013-01-14 修回日期:2013-01-29 出版日期:2013-06-07 发布日期:2013-06-09
通讯作者: 刘月明
基金资助:
国家自然科学基金(20973064); 国家科技支撑计划(2012BAE05B02); 上海市科委基础研究重点项目(12JC14030600); 上海市重点学科建设项目(B409).

Synthesis and catalytic oxidation performance of Al-TS-1

SHEN Lu, DENG Xiujuan, LIU Yueming

Shanghai Key Laboratory of Green Chemistry and Chemical Processes, Department of Chemistry, East China Normal University, Shanghai 200062, China

Received:2013-01-14 Revised:2013-01-29 Online:2013-06-07 Published:2013-06-09
Supported by:
This work was supported by the National Natural Science Foundation of China (20973064), the National Key Technology R&D Program (2012BAE05B02), the Science and Technology Commission of Shanghai Municipality (12JC1403600), and the Shanghai Leading Academic Discipline Project (B409).

摘要/Abstract

摘要：

系统研究了Al掺杂TS-1(Al-TS-1)分子筛的合成及其催化氧化性能,采用X射线衍射、紫外-可见光谱、电感耦合等离子体发射光谱、扫描电镜、²⁷Al和²⁹Si固体核磁共振等手段对Al-TS-1样品进行了表征.结果表明,在合成过程中,Al的引入会影响TS-1中骨架Ti的形成,但当Al含量低于一定值(Al/Si≤0.005)时,其影响很小.Al-TS-1中骨架Al和骨架Ti均不对其相应的酸催化和催化氧化作用产生影响.骨架Al抑制了Al-TS-1在碱性应用体系中的与Ti相邻Si的溶脱,从而保护了骨架Ti活性中心.

关键词: 铝掺杂TS-1分子筛, 合成, 氧化, 溶硅, 肟化

Abstract:

The preparation of titanium silicalite-1 (TS-1) containing Al (Al-TS-1) and its catalytic oxidation properties were investigated systematically. The features of Al-TS-1 were characterized using X-ray diffraction, ultraviolet-visible spectroscopy, inductively coupled plasma atomic emission spectroscopy, ²⁷Al magic-angle spinning and ²⁹Si magic-angle spinning nuclear magnetic resonance spectroscopies, and scanning electron microscopy. The results showed that incorporation of Al into the TS-1 framework influences the amount of framework Ti in Al-TS-1. However, when the Al/Si ratio is lower than 0.005, the amount of framework Ti in Al-TS-1 is hardly affected. Neither the Al centers nor the Ti centers in the Al-TS-1 framework influence the acidic catalytic and catalytic oxidation performance. Al in the Al-TS-1 framework suppressed desilication of silica species adjacent to framework Ti species in Al-TS-1 in a basic catalytic system, so Ti active sites in the Al-TS-1 framework could be protected.

Key words: Al-TS-1 zeolite, Synthesis, Epoxidation, Desilication, Ammoximation

申璐, 邓秀娟, 刘月明. Al-TS-1的合成及催化氧化性能[J]. 催化学报, 2013, 34(6): 1232-1241.

SHEN Lu, DENG Xiujuan, LIU Yueming. Synthesis and catalytic oxidation performance of Al-TS-1[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2013, 34(6): 1232-1241.

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Al-TS-1的合成及催化氧化性能

Synthesis and catalytic oxidation performance of Al-TS-1

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