催化学报

催化学报 ›› 2009, Vol. 30 ›› Issue (7): 624-630.

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铜基甲醇催化剂的高温烧结

左宜赞, 张强, 韩明汉, 王金福, 王铁锋, 王德峥, 金涌   

  1. 清华大学化工系绿色反应工程与工艺北京市重点实验室, 北京 100084
  • 收稿日期:2009-07-25 出版日期:2009-07-25 发布日期:2013-04-24

The Sintering of a Cu-Based Methanol Synthesis Catalyst

ZUO Yizan, ZHANG Qiang, HAN Minghan*, WANG Jinfu, WANG Tiefeng, WANG Dezheng, JIN Yong   

  1. Beijing Key Laboratory of Green Chemical Reaction Engineering and Technology, Department of Chemical Engineering, Tsinghua Univer-sity, Beijing 100084, China
  • Received:2009-07-25 Online:2009-07-25 Published:2013-04-24

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摘要： 对 Cu/Zn/Al/Zr 甲醇合成催化剂进行高温烧结后采用扫描电镜、透射电镜和 X 射线衍射等手段对烧结催化剂进行了表征, 并对它们的活性和机理模型进行了评价和研究. 结果表明, 在较高烧结温度下 Cu/Zn/Al/Zr 甲醇催化剂中的 Cu 和 ZnO 晶粒增大, 并使催化剂的形貌从串珠状转变为颗粒聚集体; 烧结温度越高, 晶粒越易增大, 因而催化剂活性越低. 可采用方程 k1/k10 = A ? t–B 描述催化剂失活过程. 结果表明, 随着烧结温度由 400 升至 500 oC, 其幂指数 B 由 0.076 增至 0.171, 而失活级数由 14 降至 7. 在较低烧结温度下, 催化剂微晶在其表面的迁移和聚集是烧结失活的主要因素. 随着烧结温度升高, 原子通过气相形式迁移的贡献有所增加.

关键词: 铜, 锌, 铝, 锆, 甲醇合成, 失活, 烧结

Abstract: The sintering rate of the Cu/Zn/Al/Zr methanol synthesis catalyst increased at high temperature. Equation k1/k10 = A×t–B can be used to describe the deactivation process. At low sintering temperature, surface migration and coalescence of catalyst particles were the main deactivation mechanism. With increasing sintering temperature, there was a larger contribution from atomic gas phase transfer to catalyst deactivation.

Key words: copper;zinc;aluminium;zirconium, methanol synthesis;deactivation;sintering