光电化学水氧化用多孔单晶金红石TiO2纳米棒阵列光阳极的设计和构建

doi:10.1016/S1872-2067(15)60981-0

催化学报 ›› 2015, Vol. 36 ›› Issue (12): 2171-2177.DOI: 10.1016/S1872-2067(15)60981-0

光电化学水氧化用多孔单晶金红石TiO₂纳米棒阵列光阳极的设计和构建

甄超^a, 吴亭亭^a, Mohammad W. Kadi^b, Iqbal Ismail^b, 刘岗^a, 成会明^a,b

a 中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家(联合)实验室, 辽宁沈阳 110016;
b 阿卜杜勒阿齐兹国王大学理学院化学系, 吉达 21589, 沙特阿拉伯

收稿日期:2015-08-29 修回日期:2015-09-20 出版日期:2015-12-02 发布日期:2015-12-07
通讯作者: 刘岗, Mohammad W. Kadi
基金资助:
国家重点基础研究发展计划(973计划, 2014CB239401);国家自然科学基金(51402306, 51422210, 21090343);阿卜杜勒阿齐兹国王大学院长科研基金(50-130-35-HiCi).

Design and construction of a film of mesoporous single-crystal rutile TiO₂ rod arrays for photoelectrochemical water oxidation

Chao Zhen^a, Tingting Wu^a, Mohammad W. Kadi^b, Iqbal Ismail^b, Gang Liu^a, Hui-Ming Cheng^a,b

a Shenyang National Laboratory for Materials Science, Institute of Metal Research, Chinese Academy of Sciences, Shenyang 110016, Liaoning, China;
b Chemistry Department, Faculty of Science, King Abdulaziz University, Jeddah 21589, Saudi Arabia

Received:2015-08-29 Revised:2015-09-20 Online:2015-12-02 Published:2015-12-07
Supported by:
This work was supported by the National Basic Research Program of China (2014CB239401), the National Natural Science Foundation of China (51402306, 51422210, 21090343), and the Deanship of Scientific Research (50-130-35-HiCi), King Abdulaziz University, Saudi Arabia.

摘要/Abstract

摘要：

光电化学电池(如染料敏化太阳能电池、量子点敏化太阳能电池以及光电化学水分解电池)是实现太阳能转化及存储的有效手段之一.其中,光电极是光电化学电池的核心组成部分,它集光吸收、光生电荷输运及转移等决定光转化效率的关键过程于一身,因此构筑高活性半导体光电极以实现高效太阳能转化利用引起研究者广泛关注.
多孔TiO₂纳米颗粒堆垛薄膜光阳极因具有大的比表面积,可提供更多的染料(量子点)担载和反应活性位点,在光电化学电池中表现出优异活性而被广泛研究.然而,TiO₂纳米颗粒间大量存在的晶界对光生电荷有较强的散射作用,降低了光生电荷的收集效率.英国牛津大学Snaith研究小组利用模板辅助水热过程首次获得了(001)晶面占优的多孔单晶锐钛矿TiO₂微米颗粒,这种多孔单晶TiO₂微米颗粒在具有大比表面积的同时,其单晶结构还能有效去除晶界对电荷的散射作用,因而具有优异的电荷输运特性.利用这种多孔单晶TiO₂微米颗粒组建的光阳极用于染料敏化太阳能电池中,展现出优异的太阳能光电转化性能.受该工作启发,各种形貌的多孔单晶TiO₂微米颗粒作为光催化剂和光电化学分解水用光阳极材料被广泛研究,并表现出优异活性.
在单晶微米颗粒堆垛成的薄膜光电极中,虽然单个单晶微米颗粒中晶界对电荷的散射作用被有效抑制,但是单晶颗粒间的晶界仍然存在并影响光生电荷的收集效率.为了彻底抑制晶界对光生电荷的散射作用,每个单晶颗粒都应该贯穿整个薄膜,例如一维TiO₂纳米棒单晶阵列薄膜.虽然一维单晶阵列薄膜能够有效提高光生电荷的收集效率,但相对于多孔薄膜具有较小的比表面积,限制了担载染料(量子点)和反应位点的数量.为了增大TiO₂单晶纳米棒阵列薄膜的比表面积,目前主要的手段包括调控纳米棒长径比、表面修饰TiO₂纳米颗粒以及二次生长构建TiO₂枝晶阵列.
本文首次提出通过制备多孔单晶TiO₂纳米棒单晶阵列薄膜来获得高比表面积和高光生电荷收集效率的光阳极,提高光电化学电池的效率.
在透明导电薄膜(FTO)表面利用水热生长TiO₂纳米棒阵列薄膜之前,预先在FTO基体上沉积一层SiO₂球密堆模板,TiO₂纳米棒单晶阵列在从FTO表面向上生长过程中,会将SiO₂球模板包裹进TiO₂纳米棒中,再通过碱溶液将SiO₂球模板溶解,首次在FTO基体上原位生长出多孔单晶TiO₂纳米棒阵列薄膜.将所得多孔单晶金红石TiO₂纳米棒阵列薄膜作为光电化学分解水电池光阳极,其光电化学分解水活性相对于实心单晶金红石TiO₂纳米棒阵列提高了2.6倍.
多孔单晶金红石TiO₂纳米棒阵列光阳极性能的提升可归因于:(1)多孔结构赋予多孔单晶金红石TiO₂纳米棒阵列薄膜更大的比表面积,可提供更多的反应活性位点;(2)多孔结构能够有效缩短单晶金红石TiO₂纳米棒中光生电荷体相输运距离,提高光生电荷的收集效率;(3)多孔结构通过对光多次反射吸收可有效增强光吸收,产生更多光生电荷参与水分解反应;(4)在制备过程中引入Si掺杂,导致多孔单晶金红石TiO₂纳米棒带隙扩大了0.1eV,带隙增大归因于导带位置负移0.1eV,光生电子具有更强的还原能力,光电流起始电位相应负移约0.1V.

关键词: 氧化钛, 光阳极, 多孔, 单晶, 纳米棒阵列

Abstract:

A film of mesoporous single-crystal rutile TiO₂ rod arrays supported on a transparent conductive glass substrate was synthesized with the assistance of a template layer of closely packed silica nanospheres. This film was used as a photoanode and showed significant improvement for photoelectrochemical water oxidation compared with a reference film of nonporous single-crystal rutile TiO₂ rod arrays.

Key words: Titania, Photoanode, Mesopore, Single crystal, Rod array

甄超, 吴亭亭, Mohammad W. Kadi, Iqbal Ismail, 刘岗, 成会明. 光电化学水氧化用多孔单晶金红石TiO₂纳米棒阵列光阳极的设计和构建[J]. 催化学报, 2015, 36(12): 2171-2177.

Chao Zhen, Tingting Wu, Mohammad W. Kadi, Iqbal Ismail, Gang Liu, Hui-Ming Cheng . Design and construction of a film of mesoporous single-crystal rutile TiO₂ rod arrays for photoelectrochemical water oxidation[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2015, 36(12): 2171-2177.

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光电化学水氧化用多孔单晶金红石TiO₂纳米棒阵列光阳极的设计和构建

Design and construction of a film of mesoporous single-crystal rutile TiO₂ rod arrays for photoelectrochemical water oxidation

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