一种双光束红外光谱及其在气固相多相催化反应实时原位表征中的应用

doi:10.1016/S1872-2067(17)62751-7

催化学报 ›› 2017, Vol. 38 ›› Issue (1): 13-19.DOI: 10.1016/S1872-2067(17)62751-7

一种双光束红外光谱及其在气固相多相催化反应实时原位表征中的应用

刘家旭^a, 王吉垒^a, 周微^a, 苗翠兰^a, 熊光^a, 辛勤^b, 郭洪臣^a

a 大连理工大学化工与环境生命学部精细化工国家重点实验室, 辽宁大连 116024;
b 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室, 辽宁大连 116023

收稿日期:2016-11-18 修回日期:2016-12-08 出版日期:2017-01-18 发布日期:2017-01-18
通讯作者: Hongchen Guo,Tel/Fax:+86-411-84986120;E-mail:hongchenguo@163.com
基金资助:
国家自然科学基金（21603023）；中国石油科技创新基金（2014D-5006-0501）.

Construction of an operando dual-beam fourier transform infrared spectrometer and its application in the observation of isobutene reactions over nano-sized HZSM-5 zeolite

Jiaxu Liu^a, Jilei Wang^a, Wei Zhou^a, Cuilan Miao^a, Guang Xiong^a, Qin Xin^b, Hongchen Guo^a

a Department of Catalytic Chemistry and Engineering & State Key Laboratory of Fine Chemicals, Dalian University of Technology, Dalian 116012, Liaoning, China;
b State Key Laboratory for Catalysis, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaoning, China

Received:2016-11-18 Revised:2016-12-08 Online:2017-01-18 Published:2017-01-18
Contact: Hongchen Guo,Tel/Fax:+86-411-84986120;E-mail:hongchenguo@163.com
Supported by:
This work was supported by the National Natural Science Foundation of China (21603023), and the PetroChina Innovation Foundation, China (2014D-5006-0501).

摘要/Abstract

摘要：

单光束红外光谱技术（原位傅立叶透射变换红外、原位漫反射红外和衰减全反射红外光谱技术）虽然已经用于气固相多相催化反应的原位表征中，但这些光谱在真实反应条件下会受到气体分子振动光谱和加热条件下产生的发射光谱的严重影响，不能实时获得催化剂表面的真实信息.另外，由于在真实的气固相多相催化反应过程中，催化剂本底的信息会随着反应时间的延长而发生变化，因此单光束红外光谱技术在扣除本底信息方面存在误差.
为了实现在反应条件下，实时、原位表征催化剂表面的状态，我们报道了一种双光束红外光谱表征技术.该技术包括双光束红外光谱系统及双光束红外反应池.其特征在于：实时双光束原位红外光谱系统由两台完全相同的红外光谱仪和双光束红外反应池组成.双光束红外反应池由完全相同的样品池和参考池连接而成，样品池和参考池处于同一水平线上分别对应于样品光谱仪和参考光谱仪，由计算机同步控制两台红外光谱仪，排除实时状态下的气体分子振动光谱干扰和加热条件下产生的发射光谱干扰.该技术可以对真实反应条件下的气固相多相催化反应进行实时原位表征.通过应用程序的关联可以实时、同步采集样品光束和背景光束谱图来得到催化剂表面物种随反应时间变化的真实信息.该技术克服了单光束红外光谱在原位多相催化反应表征方面的缺陷，使表征结果变得更加精确可靠.该技术还可以在变化的气相组分条件下，获得不同温度下、实时的催化剂表面活性中心、活性相和中间物种的信息.
采用上述双光束红外光谱仪对丁烯在纳米HZSM-5催化剂上芳构化反应过程进行了实时、原位观测，首次在实际反应条件下，观察到了异丁烯在纳米HZSM-5沸石的表面Brönsted酸中心上经历吸附、活化、聚合、环化等反应步骤生成芳烃的过程.

关键词: 双光束原位红外光谱, 气相分子振动光谱, 热辐射, 实时光谱, 多相催化, 真实反应条件, 芳构化, 纳米HZSM-5分子筛

Abstract:

An operando dual-beam Fourier transform infrared (DB-FTIR) spectrometer was successfully de-veloped using a facile method. The DB-FTIR spectrometer is suitable for the real-time study of the dynamic surface processes involved in gas/solid heterogeneous catalysis under real reaction condi-tions because it can simultaneously collect reference and sample spectra. The influence of gas-phase molecular vibration and heat irradiation at real reaction temperatures can therefore be eliminated. The DB-FTIR spectrometer was successfully used to follow the transformation of isobutene over nano-sized HZSM-5 zeolite under real reaction conditions.

Key words: Operando DB-FTIR, Gas-phase molecular vibration spectroscopy, Heat irradiation influence, Real-time spectrum, Real reaction condition, Heterogeneous catalysis, Aromatization, Nano-sized HZSM-5 zeolite

刘家旭, 王吉垒, 周微, 苗翠兰, 熊光, 辛勤, 郭洪臣. 一种双光束红外光谱及其在气固相多相催化反应实时原位表征中的应用[J]. 催化学报, 2017, 38(1): 13-19.

Jiaxu Liu, Jilei Wang, Wei Zhou, Cuilan Miao, Guang Xiong, Qin Xin, Hongchen Guo. Construction of an operando dual-beam fourier transform infrared spectrometer and its application in the observation of isobutene reactions over nano-sized HZSM-5 zeolite[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2017, 38(1): 13-19.

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一种双光束红外光谱及其在气固相多相催化反应实时原位表征中的应用

Construction of an operando dual-beam fourier transform infrared spectrometer and its application in the observation of isobutene reactions over nano-sized HZSM-5 zeolite

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