废弃塑料光催化转化制备低碳数有机化合物

doi:10.1016/S1872-2067(21)63885-8

催化学报 ›› 2022, Vol. 43 ›› Issue (3): 589-594.DOI: 10.1016/S1872-2067(21)63885-8

废弃塑料光催化转化制备低碳数有机化合物

苏凯艺^a^,^b, 刘慧芳^a, 张超锋^a, 王峰^a^,^*()

^a中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,洁净能源国家实验室(筹), 辽宁大连 116023
^b中国科学院大学, 北京 100049

收稿日期:2021-05-18 修回日期:2021-05-18 出版日期:2022-03-18 发布日期:2022-02-18
通讯作者: 王峰
基金资助:
大连市科技创新基金(2019J11CY009);中国科学院与泰国科技发展署(CAS-NSTDA)合作研究资助项目(GJHZ2075);国家自然科学基金(21905275);国家自然科学基金(21802137);辽宁省博士科研启动基金(2019-BS-240);辽宁省博士科研启动基金(2019-BS-245)

Photocatalytic conversion of waste plastics to low carbon number organic products

Kaiyi Su^a^,^b, Huifang Liu^a, Chaofeng Zhang^a, Feng Wang^a^,^*()

^aState Key Laboratory of Catalysis, Dalian National Laboratory for Clean Energy, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaoning, China
^bUniversity of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

Received:2021-05-18 Revised:2021-05-18 Online:2022-03-18 Published:2022-02-18
Contact: Feng Wang
Supported by:
Dalian Science and Technology Innovation Fund(2019J11CY009);CAS-NSTDA Joint Research Project(GJHZ2075);National Natural Science Foundation of China(21905275);National Natural Science Foundation of China(21802137);Doctor Startup Foundation of Liaoning Province(2019-BS-240);Doctor Startup Foundation of Liaoning Province(2019-BS-245)

摘要/Abstract

摘要：

大量废弃塑料引发了一系列的环境和生态问题, 其转化和利用一直受到广泛关注. 塑料中含有丰富的碳元素, 但这些碳元素往往以惰性的C-C键和C-H键形式存在, 因此如何利用这些碳资源成为一大难题和挑战. 以往部分研究已经提供了塑料催化转化制备碳材料、化学品和燃料的可能性, 但是自然界中的废弃塑料总量庞大, 需要考虑其转化过程中的能量来源. 地球上有丰富的太阳能资源, 光催化过程有可能利用太阳能来实现温和条件下的废弃塑料转化. 在以往的研究中, 光催化塑料降解和光催化塑料重整过程主要关注的目标产物分别是CO₂和H₂. 相较而言, 光催化塑料转化制备低碳数有机化合物的过程有望助力碳循环经济的发展.
近年来报道了一些光催化塑料转化制备低碳数有机化合物的研究工作, 这些研究为获取和利用塑料中的碳资源提供了新的研究思路和策略. 本文概括对比了光催化塑料降解、光催化塑料重整和光催化塑料转化制备低碳数有机化合物三种过程的差异, 包括其中的目标产物和相应的反应活性物种. 此外, 本文总结了光催化塑料转化制备低碳数化合物的反应方法. 简要地说, 塑料可以经过光催化选择性氧化、氧化偶联和水解脱氢等策略来得到低碳数的化学品和燃料, 涉及利用光催化氧化过程断裂塑料中的C-C键, 利用水解过程断裂塑料的C-N和C-O键, 以及利用光催化脱氢过程断裂中间产物的O-H键和N-H键等关键步骤.
在光催化塑料转化到低碳数有机产物的文献报道中, 主要涉及液固相反应体系和反应器, 需要考虑反应溶剂的选择. 水是理想的溶剂, 但对塑料的溶解能力有限. 当使用其他有机溶剂时, 需要利用同位素标记实验验证产物中的碳物种来源. 此外, 实际废弃塑料上残留的其他杂质会影响光催化剂的吸光过程, 降低光催化反应效率, 因此亟需设计和开发合理的光反应器来提高对光能的利用率, 实现塑料的高效转化. 虽然塑料制备低碳数化学品和燃料的光催化转化策略已有研究报道, 但未来仍需探索更加高效的转化路线. 此外, 塑料主要呈现高分子聚合物的结构, 未来的研究可以借鉴对生物质等天然聚合物分子的转化策略.

关键词: 光催化, 塑料, C-C键断裂, 燃料, 化学品

Abstract:

As a great threat to all livings on earth, waste artificial plastics now are everywhere, from oceans to our cells [1]. The world cannot withstand the growing waste plastic in million tonnes every year, which has already caused environmental pollution and economic losses [2]. Besides the efforts for preparing novel plastics with the self-decomposition ability, methods are needed to clear away these waste plastics leftover from history or recycle well this organic carbon resource [3]. Photocatalysis is a potential solution for the conversion of waste plastics under mild conditions. In this perspective, we highlight the effect of photocatalytic approaches toward the generation of low carbon number organic products (C_n products, n ≤ 8) from waste plastics, which can proceed under an inert or aerobic atmosphere. Notably, critical analysis of the carbon source in products is necessary to reveal the active species for the C-X bonds (X = C, N, and O) cleavage of plastics. Finally, we outline potential avenues for further development of this emerging field to enhance the yield of C_n (n ≤ 8) products from waste plastics.

Key words: Photocatalysis, Plastics, C-C bond cleavage, Fuel, Chemicals

苏凯艺, 刘慧芳, 张超锋, 王峰. 废弃塑料光催化转化制备低碳数有机化合物[J]. 催化学报, 2022, 43(3): 589-594.

Kaiyi Su, Huifang Liu, Chaofeng Zhang, Feng Wang. Photocatalytic conversion of waste plastics to low carbon number organic products[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2022, 43(3): 589-594.

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图/表 4

Fig. 1. The role of Cn products (n ≤ 8) in the circular economy of carbon atoms in photocatalytic plastic conversion.

Fig. 2. Plausible processes in the photodegradation of plastics, photoreforming of plastics, and the photocatalytic conversion of plastics to Cn products (n ≤ 8) under light irradiation. The photoreforming of plastics is adapted with permission [19]. Copyright 2018, Royal Society of Chemistry.

Fig. 3. Photocatalytic conversion of plastic and corresponding polymers to Cn products (n ≤ 8). (b) Adapted with permission [8]. Copyright 2020, Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim. (c) Adapted with permission [19]. Copyright 2018, Royal Society of Chemistry.

Fig. 4. The structure of some polymers, and plausible cleavage of chemical bonds in these structures to Cn products (n ≤ 8) [29].

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Photocatalytic conversion of waste plastics to low carbon number organic products

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