催化学报 ›› 2025, Vol. 73: 12-15.DOI: 10.1016/S1872-2067(25)64709-7
李猛a, 李炫华b(
), 贾汉·B·哈西米c
Meng Lia, Xuanhua Lib(), Jahan B. Ghasemic
摘要：
光合作用作为地球生命的基础, 其高效的太阳能转化机制长期以来启发着人类对可持续能源解决方案的探索. 光催化技术正是模拟光合作用, 利用太阳能驱动化学反应, 在环境净化、能源转换和有机合成等领域展现出巨大潜力. 然而, 传统单组分光催化剂面临着光生电子-空穴对快速复合的难题, 严重制约了其光催化效率. 异质结光催化剂特别是新兴的S型(S-scheme)异质结因其独特的电荷转移机制, 有效克服了传统光催化剂的局限, 既实现了高效电荷分离, 又保留了强大的氧化还原能力, 成为提升太阳能驱动化学转化效率的重要方向. 因此, 深入研究S型异质结中的电荷迁移动力学, 对于推动光催化剂的设计与应用具有重要意义.
本文综述了S型异质结光催化剂中电荷转移动力学的最新进展, 回顾了光催化领域的发展历程, 从单组分光催化剂到Type-II异质结、Z-scheme异质结, 再到S型异质结, 详细阐述了各种异质结的优缺点以及S-scheme异质结的优势所在. S型异质结通过构建内建电场, 促进氧化型光催化剂(OP)和还原型光催化剂(RP)之间的选择性电荷复合, 保留了具有强氧化还原能力的载流子, 从而提升光催化效率. 为了深入理解S型异质结的电荷转移动力学, 本文重点介绍了三种先进的表征技术: 重点介绍了采用飞秒瞬态吸收光谱(fs-TAS)、原位光照X射线光电子能谱(ISI-XPS)和开尔文探针力显微镜(KPFM)等对界面电荷迁移的研究. fs-TAS表征了载流子寿命的非对称性, 展示氧化和还原组分间的选择性电荷转移与复合过程. 在以CdS/PDB复合材料为例的研究中, 检测到额外的瞬态吸收峰, 明确了光生电子主要从CdS迁移至PDB, 支持S型机制假设. ISI-XPS技术则通过结合能在暗态与光照态的动态变化, 直观反映了界面电子重构和光生电子的双向迁移, 如TiO2/CsPbBr3系统中Ti, O, Cs与Br核心能级的轮流漂移, 进一步确认内部电场驱动的载流子迁移通路. KPFM则可以提供异质结界面表面电势分布的空间分辨信息, 通过分析表面电势的变化, 可以确定活性氧化和还原位点, 并量化驱动电荷分离的内建电场. 结合理论计算如密度泛函理论辅助解析实验结果, 系统阐述了电荷迁移的本质机理及优化策略. 通过调节组分能级匹配、增强界面接触、负载共催化剂等手段强化内建电场和电荷传输路径, 有效提升了光催化反应效率. 本文强调, 基于这些超快动力学表征方法的深入理解, 不仅为S型异质结光催化剂的合理设计提供了坚实基础, 也推动了光催化能源转换技术的创新发展.
结合多种先进表征技术与计算模拟, 将促进高效、稳健的S型异质结光催化剂的研发, 推动太阳能驱动的绿色化学转化迈向更高水平. 本文的系统综述和机制阐明为该领域提供了重要参考, 助力构建新一代高效清洁能源转换材料.
