催化学报

催化学报 ›› 2009, Vol. 30 ›› Issue (7): 601-605.

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碱金属离子对 Fe(phen)3/Y 催化氧化性能的影响

夏峰,刘肇敏,范彬彬, 李瑞丰   

  1. 太原理工大学精细化工研究所, 山西太原 030024
  • 收稿日期:2009-07-25 出版日期:2009-07-25 发布日期:2013-04-24

Effects of Alkali Metal Cations on Catalytic Oxidation Performance of Fe(phen)3/Y

XIA Feng, LIU Zhaomin, FAN Binbin, LI Ruifeng*   

  1. Institute of Special Chemicals, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, Shanxi, China
  • Received:2009-07-25 Online:2009-07-25 Published:2013-04-24

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摘要： 采用自由配体法, 将铁邻菲啰啉 (Fe(phen)3) 配合物封装在含有不同碱金属阳离子的 Y 型分子筛中, 制备了系列 Fe(phen)3/M-Y (M = Li+, Na+, K+ 和 Cs+) 催化剂. 采用 X 射线衍射、红外光谱、紫外-可见光谱、热重-差热分析、电感耦合等离子原子发射光谱、N2 吸附-脱附以及催化氧化反应考察了碱金属离子对 Fe(phen)3/M-Y 催化剂物化性质和催化氧化性能的影响. 结果表明, 交换有不同碱金属离子的 Ｙ 型沸石中 Fe(phen)3 的封装量不同, 而且 Fe(phen)3 在 Ｙ 型沸石中的热稳定性随着碱金属离子半径的增加有所降低, 其中 Fe(phen)3/Li+-Y 具有最高的配合物封装量和热稳定性能. 在环己烷或苯乙烯氧化反应中, 在较低的反应温度下, Fe(phen)3/K+-Y 表现出最高的催化活性, 而在较高的反应温度下, Fe(phen)3/Cs+-Y 的催化活性最高, 碱金属离子对 Fe(phen)3/M-Y 催化氧化性能的影响是电子效应、空间限制作用和扩散效应的综合结果.

关键词: 碱金属离子, 铁, 邻菲啰啉, Y 型分子筛, 催化氧化

Abstract: The Fe(phen)3 complex was successfully encapsulated inside the cavities of zeolite Y with different ion-exchanged alkali metal cations (Li+, Na+, K+, and Cs+) by the flexible ligand method. Fe(phen)3 loading correlates to the different alkali metal cations, and the roles of the alkali metal cations on the catalytic performance of Fe(phen)3/M-Y are the integrated results of electric effects, space steric constraints, and diffusion effects.

Key words: alkali metal cation, iron, phenanthroline, Y zeolite, catalytic oxidation