g-C3N4基多功能层光阳极在光电化学水分解中的应用

doi:10.1016/S1872-2067(18)63079-7

催化学报 ›› 2018, Vol. 39 ›› Issue (9): 1527-1533.DOI: 10.1016/S1872-2067(18)63079-7

g-C₃N₄基多功能层光阳极在光电化学水分解中的应用

刘志锋^a,b, 鲁雪^b

a 湖北工业大学, 湖北省高效利用太阳能协同创新中心, 湖北武汉 430068;
b 天津城建大学材料科学与工程学院, 天津 300384

收稿日期:2018-02-28 修回日期:2018-04-15 出版日期:2018-09-18 发布日期:2018-07-19
通讯作者: 刘志锋
基金资助:
天津市杰出青年科学基金（17JCJQJC44800）；天津市自然科学基金（16JCYBJC17900）；湖北省高效利用太阳能协同创新中心开放基金（HBSKFZD2017001）.

Multifarious function layers photoanode based on g-C₃N₄ for photoelectrochemical water splitting

Zhifeng Liu^a,b, Xue Lu^b

a Hubei Collaborative Innovation Center for High-efficiency Utilization of Solar Energy, Hubei University of Technology, Wuhan 430068, Hubei, China;
b School of Material Science and Engineering, Tianjin Chengjian University, Tianjin 300384, China

Received:2018-02-28 Revised:2018-04-15 Online:2018-09-18 Published:2018-07-19
Contact: 10.1016/S1872-2067(18)63079-7
Supported by:
This work was supported by the Science Funds of Tianjin for Distinguished Young Scholar (17JCJQJC44800), Natural Science Foundation of Tianjin (16JCYBJC17900), and Open Foundation of Hubei Collaborative Innovation Center for High-efficient Utilization of Solar Energy (HBSKFZD2017001).

摘要/Abstract

摘要：

光电化学分解水制氢可以一并解决环境问题和能源危机，因而成为研究热点.由于TiO₂禁带宽度较大，不能有效吸收太阳光中的可见光，使光电化学分解水制氢的应用受限.g-C₃N₄的禁带宽度约为2.7eV，能有效吸收可见光，但g-C₃N₄薄膜制备研究较少.我们通过热聚缩合法直接在FTO导电玻璃上制备出g-C₃N₄薄膜，发现其光电化学分解水制氢稳定性不高，选择易制备的TiO₂作为保护层可以提高g-C₃N₄的耐用性.此外，为提高g-C₃N₄光生电子空穴对的分离能力，依靠Co-Pi对光生空穴的捕获作用而将其覆盖在最外层.因此本文首次制备一种新型的g-C₃N₄/TiO₂/Co-Pi光阳极用于光电化学分解水制氢，其中g-C₃N₄用作光吸收层，TiO₂用作保护层，Co-Pi用作空穴捕获层.并在此基础上，通过扫描电子显微镜（SEM），X射线衍射（XRD），紫外可见光谱（UV-Vis）等手段研究了g-C₃N₄/TiO₂/Co-Pi光阳极的形貌特征和光电化学性能.
SEM、EDS和XRD结果表明，g-C₃N₄/TiO₂/Co-Pi光阳极被成功制备在了FTO导电玻璃上，厚度约为3μm.UV-Vis测试表明，g-C₃N₄的光吸收边约为470nm，可以有效地吸收可见光，并且g-C₃N₄的框架结构使光多次反射折射增加了光的捕获能力，由此可见，g-C₃N₄能够发挥很好的光吸收层作用.通过对g-C₃N₄光阳极，g-C₃N₄/TiO₂光阳极和g-C₃N₄/TiO₂/Co-Pi光阳极的电流电压测试发现，g-C₃N₄/TiO₂光阳极的光电流密度小于g-C₃N₄光阳极，而g-C₃N₄/TiO₂/Co-Pi光阳极的光电流密在可逆氢电极1.1V下达到了0.346mA·cm^-2，约为单独g-C₃N₄光阳极的3.6倍.这说明Co-Pi是提升g-C₃N₄光电化学性能的主要因素.电化学阻抗测试结果发现，g-C₃N₄/TiO₂/Co-Pi光阳极的界面电荷转移电阻小于g-C₃N₄光阳极的，这表明g-C₃N₄/TiO₂/Co-Pi光阳极界面处载流子转移较快，同时也能促进内部光生电子空穴对的分离，整体性能的提高应该主要归因于Co-Pi对光生空穴的捕获作用.恒电压时间测试展示出g-C₃N₄/TiO₂/Co-Pi光阳极的光电流密度在2h测试过程中没有明显下降，表明g-C₃N₄/TiO₂/Co-Pi光阳极是相当稳定的，具有良好的耐用性，归因于TiO₂和Co-Pi的共同保护作用，主要归因于TiO₂层对FTO导电玻璃上的g-C₃N₄薄膜保护，从电化学沉积Co-Pi到所有测试结束.总体而言，g-C₃N₄/TiO₂/Co-Pi光阳极加强的光电化学性能归因于以下几个因素：（1）g-C₃N₄优异的光吸收能力；（2）TiO₂稳定的保护提升了g-C₃N₄薄膜的耐用性；（3）Co-Pi对光生空穴的捕获有效促进了光生电子空穴对的分离.

关键词: g-C₃N₄, TiO₂, Co-Pi, 光阳极, 光电化学水分解

Abstract:

We report on a novel g-C₃N₄/TiO₂/Co-Pi photoanode combining a TiO₂ protection layer, Co-Pi hole capture layer, and g-C₃N₄ light-absorption layer layer for photoelectrochemical (PEC) water splitting to generate hydrogen for the first time. This new photoanode with three function layers exhibits enhanced PEC performance with a photocurrent density of 0.346 mA·cm^-2 at 1.1 V (vs. RHE), which is approximately 3.6 times that of pure g-C₃N₄ photoanode. The enhanced PEC performance of g-C₃N₄/TiO₂/Co-Pi photoanode benefits from the following:(1) excellent visible light absorption of g-C₃N₄; (2) stable protection of TiO₂ to improve the durability of g-C₃N₄film; and (3)photogenerated holes capture Co-Pi to separate photogenerated electron-hole pairs efficiently. This promising multifarious function layers structure provides a new perspective for PEC water splitting to generate hydrogen.

Key words: g-C₃N₄, TiO₂, Co-Pi, Photoanode, Photoelectrochemical water splitting

刘志锋, 鲁雪. g-C₃N₄基多功能层光阳极在光电化学水分解中的应用[J]. 催化学报, 2018, 39(9): 1527-1533.

Zhifeng Liu, Xue Lu. Multifarious function layers photoanode based on g-C₃N₄ for photoelectrochemical water splitting[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2018, 39(9): 1527-1533.

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g-C₃N₄基多功能层光阳极在光电化学水分解中的应用

Multifarious function layers photoanode based on g-C₃N₄ for photoelectrochemical water splitting

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