]*>","")" /> Mo/ZrO2催化剂上甲烷选择氧化制甲醛
催化学报

催化学报 ›› 2003, Vol. 24 ›› Issue (1): 22-26.

• 研究论文 • 上一篇    下一篇

Mo/ZrO2催化剂上甲烷选择氧化制甲醛

张昕,贺德华,张启俭,叶青,徐柏庆,朱起明   

  1. 清华大学化学系一碳化学与化工国家重点实验室,北京100084
  • 收稿日期:2003-01-25 出版日期:2003-01-25 发布日期:1998-03-30

  • Received:2003-01-25 Online:2003-01-25 Published:1998-03-30

PDF

845

被引次数

30

摘要： 制备了一系列甲烷选择氧化制甲醛的Mo／ZrO2催化剂．采用催化剂性能评价、BET比表面积测定、XRD、共焦显微激光拉曼光谱、H2－TPR和XPS等方法研究比较了不同Mo担载量催化剂的性能及其结构和性质．实验结果表明：Mo／ZrO2催化剂具有催化选择氧化甲烷制甲醛的性能，且对甲醛有较高的选择性．在所考察的范围内，随着催化剂Mo担载量的增加，甲烷的转化率增加，甲醛的选择性增加，甲醛的比活性增加．随着反应温度的升高，甲烷的转化率增加，甲醛的选择性降低，甲醛比活性升高．Mo／ZrO2催化剂中主要含有ZrO2和Zr（MoO4）2．催化剂的性能和性质与催化剂中Zr（MoO4）2的性质密切相关．随着Mo担载量的增加，Zr（MoO4）2晶粒尺寸增大，并且其含量增加；ZrO2晶粒尺寸基本不变．Zr（MoO4）2晶粒尺寸增大和含量增加导致催化剂的比表面积降低，使甲烷选择氧化生成甲醛的钼氧物种增多，催化剂的还原温度升高和表面Mo的配位不饱和程度降低．从而使得Mo含量较高的催化剂（12％Mo／ZrO2）具有较高的甲烷选择氧化生成甲醛的活性．

关键词: 甲烷, 选择氧化, 甲醛, 超细氧化物, 钼, 二氧化锆, 负载型催化剂