M/Al2O3-CeO2（M=Pt-Ru，Ru，Pt）催化剂在甲胺催化湿式氧化中的活性与选择性

doi:10.1016/S1872-2067(14)60091-7

催化学报 ›› 2014, Vol. 35 ›› Issue (7): 1212-1223.DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60091-7

M/Al₂O₃-CeO₂（M=Pt-Ru，Ru，Pt）催化剂在甲胺催化湿式氧化中的活性与选择性

宋爱英^a,b,c, 吕功煊^a

a. 中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃兰州730000;
b. 甘肃省疾病预防控制中心理化实验室, 甘肃兰州730020;
c. 中国科学院大学, 北京100049

收稿日期:2014-01-28 修回日期:2014-03-21 出版日期:2014-06-28 发布日期:2014-06-28
通讯作者: Gongxuan Lü
基金资助:
国家重点基础研究发展计划（973计划， 2013CB632404， 2009CB220003）；国家自然科学基金（21373245， 21173242， 2012AA051501）；甘肃省科技支撑计划（1304FKCA085）.

Study of catalytic activity and product selectivity of M/Al₂O₃-CeO₂ (M=Pt-Ru, Ru, and Pt) in catalytic wet air oxidation of methylamine

Aiying Song^a,b,c, Gongxuan Lü^a

a. State Key Laboratory for Oxo Synthesis and Selective Oxidation, Lanzhou Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000, Gansu, China;
b. Chemical Physics Laboratory, Gansu Provincial Center for Disease Control and Prevention, Lanzhou 730020, Gansu, China;
c. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

Received:2014-01-28 Revised:2014-03-21 Online:2014-06-28 Published:2014-06-28
Supported by:
This work was supported by the National Basic Research Program of China (973 Program, 2013CB632404, 2009CB220003), the National Natural Science Foundation of China (21373245, 21173242, 2012AA051501), and the Project Support of Gansu Provincial Science & Technology Department (1304FKCA085).

摘要/Abstract

摘要：

采用浸渍法制备了M/Al₂O₃-CeO₂（M=Pt-Ru，Ru，Pt）催化剂，并将其用于甲胺的催化湿式氧化反应（CWAO）.结果表明，Pt-Ru/Al₂O₃-CeO₂具有最佳活性和选择性.运用程序升温还原、X射线光电子能谱、X射线衍射、透射电子显微镜、N₂吸附和CO化学吸附等技术对催化剂的物化性质进行了表征.Pt组分的引入可有效提高双金属催化剂活性组分的分散度，从而明显提高了其催化性能.升降温过程中总有机碳（TOC）转化率与N₂选择性迟滞效应表明，甲胺CWAO遵循化学吸附-脱附机理.

关键词: 分散度, 迟滞效应, 铂, 钌, 催化湿法氧化, 甲胺

Abstract:

M/Al₂O₃-CeO₂ (M=Pt-Ru, Ru, and Pt) catalysts were prepared using an impregnation method. Their catalytic performance in catalytic wet air oxidation (CWAO) of methylamine was compared. The catalysts were characterized using temperature-programmed reduction, X-ray photoelectron spectroscopy, X-ray diffraction, transmission electron microscopy, N₂ adsorption, and CO chemisorption. The experimental results indicated that the dispersion of active species in the Pt-Ru/Al₂O₃-CeO₂ catalyst was greatly improved by the introduction of Pt; therefore, its catalytic performance was significantly enhanced. Temperature-dependent activity showed hysteresis over the catalysts, indicating that CWAO of methylamine followed a chemisorption mechanism.

Key words: Dispersion, Hysteresis, Platinum, Ruthenium, Catalytic wet air oxidation, Methylamine

宋爱英, 吕功煊. M/Al₂O₃-CeO₂（M=Pt-Ru，Ru，Pt）催化剂在甲胺催化湿式氧化中的活性与选择性[J]. 催化学报, 2014, 35(7): 1212-1223.

Aiying Song, Gongxuan Lü. Study of catalytic activity and product selectivity of M/Al₂O₃-CeO₂ (M=Pt-Ru, Ru, and Pt) in catalytic wet air oxidation of methylamine[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2014, 35(7): 1212-1223.

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M/Al₂O₃-CeO₂（M=Pt-Ru，Ru，Pt）催化剂在甲胺催化湿式氧化中的活性与选择性

Study of catalytic activity and product selectivity of M/Al₂O₃-CeO₂ (M=Pt-Ru, Ru, and Pt) in catalytic wet air oxidation of methylamine

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