非晶Ce-Ti氧化物用于NH3选择性催化还原NO的原位红外研究

doi:10.1016/S1872-2067(14)60154-6

催化学报 ›› 2014, Vol. 35 ›› Issue (8): 1289-1298.DOI: 10.1016/S1872-2067(14)60154-6

非晶Ce-Ti氧化物用于NH₃选择性催化还原NO的原位红外研究

李倩^a,b, 谷华春^a, 李萍^a, 周钰浩^a, 刘莹^a, 齐中囡^a, 辛颖^a, 张昭良^a,b

a. 济南大学化学化工学院, 山东济南 250022;
b. 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 江苏南京 210044

收稿日期:2014-03-31 修回日期:2014-05-23 出版日期:2014-08-01 发布日期:2014-08-05
通讯作者: 张昭良
基金资助:
国家自然科学基金（21277060和21107030）；山东省科技发展计划项目（2011GSF11702）；山东省优秀中青年科学家科研奖励基金（BS2011HZ002）；山东省自然科学基金（ZR2013BQ003）；江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室开放基金（KHK1116），江苏省环境科学与工程优势学科平台.

In situ IR studies of selective catalytic reduction of NO with NH₃ on Ce-Ti amorphous oxides

Qian Li^a,b, Huachun Gu^a, Ping Li^a, Yuhao Zhou^a, Ying Liu^a, Zhongnan Qi^a, Ying Xin^a, Zhaoliang Zhang^a,b

a. School of Chemistry and Chemical Engineering, University of Jinan, Jinan 250022, Shandong, China;
b. Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control, School of Environmental Sciences and Engineering, Nanjing University of Information Sciences and Engineering, Nanjing 210044, Jiangsu, China

Received:2014-03-31 Revised:2014-05-23 Online:2014-08-01 Published:2014-08-05
Supported by:
This work was supported by the National Natural Science Foundation of China (21277060 and 21107030), the Development Program of the Science and Technology of Shandong Province (2011GSF11702), the Foundation for Outstanding Young Scientist in Shandong Province (BS2011HZ002), the Natural Science Foundation of Shandong Province (ZR2013BQ003), and the Open Project from Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control of Nanjing University of Information Science and Technology (KHK1116), Jiangsu Province Innovation Platform for Superiority Subject of Environmental Science and Engineering.

摘要/Abstract

摘要：

采用原位红外光谱研究了在具有短程有序Ce-O-Ti结构的非晶Ce-Ti氧化物上NH₃选择性催化还原（SCR） NO_x反应. 在反应条件下，催化剂表面主要被NH₃吸附物种覆盖，而检测不到NO_x吸附物种. 经测定，NO的反应级数为0.5-0.6，表明Langmuir-Hinshelwood机理和Eley-Rideal机理同时存在. 可能的机理是NH₃吸附物种和弱吸附的NO_x反应，生成NH_yNO₃ （y = 0-4）活性中间物种，并通过GAUSSIAN计算和原位红外结果证实了它们的存在. Ce-O-Ti结构中Ce与Ti之间表现出原子尺度的相互作用，所以在SCR反应的活性温度窗口下，催化剂的氧化还原活性提高.

关键词: 选择性催化还原, 一氧化氮, 氨气, 非晶Ce-Ti氧化物, 原位红外, 机理

Abstract:

A series of in situ infrared (IR) studies of the selective catalytic reduction (SCR) of NO_x with NH₃ on the short-range ordered structure Ce-O-Ti sites in amorphous Ce-Ti mixed oxides were performed. Under the reaction conditions, the catalyst surface was mainly covered by NH₃ ad-species and no NO_x ad-species were detected. The reaction order of 0.5-0.6 with respect to NO confirmed a hybrid Langmuir-Hinshelwood and Eley-Rideal mechanism. A possible route may involve the reaction of NH₃ ad-species and weakly adsorbed NO_x to form an active intermediate, NH_yNO₃ (y = 0-4); this was confirmed by GAUSSIAN calculations and the in situ IR results. The Ce-O-Ti structure, with Ce-Ti interactions on the atomic scale, enhanced the redox properties in the active temperature window of the SCR reactions.

Key words: Selective catalytic reduction, Nitrogen oxide, Ammonia, Amorphous Ce-Ti mixed oxide, In situ infrared, Mechanism

李倩, 谷华春, 李萍, 周钰浩, 刘莹, 齐中囡, 辛颖, 张昭良. 非晶Ce-Ti氧化物用于NH₃选择性催化还原NO的原位红外研究[J]. 催化学报, 2014, 35(8): 1289-1298.

Qian Li, Huachun Gu, Ping Li, Yuhao Zhou, Ying Liu, Zhongnan Qi, Ying Xin, Zhaoliang Zhang. In situ IR studies of selective catalytic reduction of NO with NH₃ on Ce-Ti amorphous oxides[J]. Chinese Journal of Catalysis, 2014, 35(8): 1289-1298.

×
扫码分享

导出引用管理器 EndNote|Ris|BibTeX

链接本文: https://www.cjcatal.com/CN/10.1016/S1872-2067(14)60154-6

https://www.cjcatal.com/CN/Y2014/V35/I8/1289

参考文献

[1] Busca G, Lietti L, Ramis G, Berti F. Appl Catal B, 1998, 18: 1
[2] Kompio P G W A, Brückner A, Hipler F, Auer G, Löffler E, Grünert W. J Catal, 2012, 286: 237
[3] Topsøe N Y. Science, 1994, 265: 1217
[4] Li F, Zhang Y B, Xiao D H, Wang D Q, Pan X Q, Yang X G. ChemCat-Chem, 2010, 2: 1416
[5] Zhang Y B, Wang D Q, Wang J, Chen Q F, Zhang Z D, Pan X Q, Miao Z Z, Zhang B, Wu Z J, Yang X G. Chin J Catal (张一波, 王德强, 王静, 陈去非, 张震东, 潘喜强, 苗珍珍, 张彬, 武志坚, 杨向光. 催化学报), 2012, 33: 1448
[6] Liu F D, He H, Ding Y, Zhang C B. Appl Catal B, 2009, 93: 194
[7] Shan W P, Liu F D, He H, Shi X Y, Zhang C B. Chem Commun, 2011, 47: 8046
[8] Huang Z W, Gu X, Wen W, Hu P P, Makkee M, Lin H, Kapteijn F, Tang X F. Angew Chem Int Ed, 2013, 52: 660
[9] Mou X L, Zhang B S, Li Y, Yao L D, Wei X J, Su D S, Shen W J. Angew Chem Int Ed, 2012, 51: 2989
[10] Xu W Q, Yu Y B, Zhang C B, He H. Catal Commun, 2008, 9: 1453
[11] Gao X, Jiang Y, Zhong Y, Luo Z Y, Cen K F. J Hazard Mater, 2010, 174: 734
[12] Gao X, Jiang Y, Fu Y C, Zhong Y, Luo Z Y, Cen K F. Catal Commun, 2010, 11: 465
[13] Shan W P, Liu F D, He H, Shi X Y, Zhang C B. ChemCatChem, 2011, 3: 1286
[14] Gao X, Du X S, Cui L W, Fu Y C, Luo Z Y, Cen K F. Catal Commun, 2010, 12: 255
[15] Jin R B, Liu Y, Wu Z B, Wang H Q, Gu T T. Catal Today, 2010, 153: 84
[16] Chen L, Li J H, Ge M F, Zhu R H. Catal Today, 2010, 153: 77
[17] Wu D W, Zhang Q L, Lin T, Gong M C, Chen Y Q. Chin J Inorg Chem (吴大旺, 张秋林, 林涛, 龚茂初, 陈耀强. 无机化学学报), 2011, 27: 53
[18] Xu W Q, He H, Yu Y B. J Phys Chem C, 2009, 113: 4426
[19] Yang S J, Wang C Z, Li J H, Yan N Q, Ma L, Chang H Z. Appl Catal B, 2011, 110: 71
[20] Li P, Xin Y, Li Q, Wang Z P, Zhang Z L, Zheng L R. Environ Sci Tech-nol, 2012, 46: 9600
[21] Yang S J, Guo Y F, Chang H Z, Ma L, Peng Y, Qu Z, Yan N Q, Wang C Z, Li, J H. Appl Catal B, 2013, 136-137: 19
[22] Wachs I E, Deo G, Weckhuysen B M, Andreini A, Vuurman M A, de Boer M, Amiridis M D. J Catal, 1996, 161: 211
[23] Qi G S, Yang R T, Chang R. Appl Catal B, 2004, 51: 93
[24] Long R Q, Yang R T. J Catal, 2000, 190: 22
[25] Fornasari G, Trifirò F, Vaccari A, Prinetto F, Ghiotti G, Centi G. Catal Today, 2002, 75: 421
[26] Chen L, Li J H, Ge M F. Environ Sci Technol, 2010, 44: 9590
[27] Yung M M, Holmgreen E M, Qzkan U S. J Catal, 2007, 247: 356
[28] Wu Z B, Jiang B Q, Liu Y, Wang H Q, Jin R B. Environ Sci Technol, 2007, 41: 5812
[29] Qi G S, Yang R T. J Phys Chem B, 2004, 108: 15738
[30] Topsøe N Y, Dumesic J A, Topsøe H. J Catal, 1995, 151: 241
[31] Liu Z M, Yi Y, Li J H, Woo S I, Wang B Y, Cao X H, Li Z X. Chem Commun, 2013, 49: 7726
[32] Peng Y, Li J H, Huang X, Li X, Su W K, Sun X X, Wang D Z, Hao J M. Environ Sci Technol, 2014, 48: 4515
[33] Sjoerd Kijlstra W, Brands D S, Poels E K, Bliek A. Catal Today, 1999, 50: 133
[34] Kebede M A, Varner M E, Scharko N K, Gerber R B, Raff J D. J Am Chem Soc, 2013, 135: 8606
[35] Li F D, He H. Catal Today, 2010, 153: 70

非晶Ce-Ti氧化物用于NH₃选择性催化还原NO的原位红外研究

In situ IR studies of selective catalytic reduction of NO with NH₃ on Ce-Ti amorphous oxides

PDF

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

扫码分享

参考文献

相关文章 15

编辑推荐

Metrics

[1]	邵秀丽, 李可, 李静萍, 程强, 王国宏, 王楷. 揭示NiS@Ta₂O₅纳米纤维中梯型电荷转移路径及光催化CO₂转化性能[J]. 催化学报, 2023, 51(8): 193-203.
[2]	王元男, 王立娜, 张可新, 徐靖尧, 武倩楠, 谢周兵, 安伟, 梁宵, 邹晓新. 钙钛矿氧化物在水裂解反应中的电催化研究[J]. 催化学报, 2023, 50(7): 109-125.
[3]	欧阳玲, 梁杰, 罗永嵩, 郑冬冬, 孙圣钧, 刘倩, Mohamed S. Hamdy, 孙旭平, 应斌武. 电催化合成氨的研究进展[J]. 催化学报, 2023, 50(7): 6-44.
[4]	李爱涛, 汪倩, 宋希彤, 张小栋, 黄建文, 陈纯琪, 郭瑞庭, 王斌举, Manfred T. Reetz. 细胞色素P450 Kemp消除酶的改造及新型催化机制解析[J]. 催化学报, 2023, 47(4): 191-199.
[5]	刘润泽, 邵雪, 王畅, 戴卫理, 关乃佳. 甲醇制烃反应机理: 基础及应用研究[J]. 催化学报, 2023, 47(4): 67-92.
[6]	魏艳, 段睿智, 张巧兰, 曹有智, 王金圆, 王冰, 万雯瑞, 刘春燕, 陈加藏, 高红, 景欢旺. TiO₂/TiN纳米管异质结用于光电催化CO₂还原: 氮辅助活性氢机制[J]. 催化学报, 2023, 47(4): 243-253.
[7]	刘丹卿, 张丙兴, 赵国强, 陈建, 潘洪革, 孙文平. 原位电化学扫描探针显微镜技术在电催化领域的应用进展[J]. 催化学报, 2023, 47(4): 93-120.
[8]	叶艳文, 胡一鸣, 郑万彬, 贾爱平, 王瑜, 鲁继青. 配体覆盖的Ir催化剂上巴豆醛加氢反应: 金属-有机物界面促进活性和选择性[J]. 催化学报, 2023, 47(4): 265-277.
[9]	Johannes A. Lercher. 三氧化钨催化糖分子选择裂解新机理及其对生物质利用的重要意义[J]. 催化学报, 2023, 46(3): 1-3.
[10]	黄志鹏, 杨阳, 穆骏驹, 李根恒, 韩建宇, 任濮宁, 张健, 罗能超, 韩克利, 王峰. 利用金属-自由基相互作用调控自由基的定向转化[J]. 催化学报, 2023, 45(2): 120-131.
[11]	郑建云, 吕艳红, 黄爱彬, 曹逊, 蒋三平, 王双印. 解析光电化学氮还原合成氨中局域电子结构和合金化的协同效应[J]. 催化学报, 2023, 45(2): 141-151.
[12]	郑子叶, 田爽, 冯玉晓, 赵珊, 李鑫, 王曙光, 何作利. 光催化耦合技术在废水处理中的最新进展[J]. 催化学报, 2023, 54(11): 88-136.
[13]	李楠, 王传义, 章柯, 吕海钦, 苑明哲, Detlef W. Bahnemann. 光催化转化低浓度NO的进展与展望[J]. 催化学报, 2022, 43(9): 2363-2387.
[14]	翁雪霏, 杨双莉, 丁丁, 陈明树, 万惠霖. 宽波段原位红外吸收光谱在Pd/SiO₂和Cu/SiO₂催化剂上CO氧化中的应用[J]. 催化学报, 2022, 43(8): 2001-2009.
[15]	杨辉, 代凯, 张金锋, Graham Dawson. 无机-有机杂化光催化剂: 合成、机理及应用[J]. 催化学报, 2022, 43(8): 2111-2140.