催化学报

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能源催化材料的电化学合成

高敦峰*, 李合肥, 魏鹏飞, 王毅, 汪国雄*, 包信和   

  1. 中国科学院大连化学物理研究所
  • 收稿日期:2021-08-13 接受日期:2021-09-13
  • 通讯作者: *电话: (0411)84379128; 传真: (0411)84694447;电子信箱: dfgao@dicp.ac.cn; wanggx@dicp.ac.cn
  • 基金资助:
    国家重点研发计划(2016YFB0600901)、国家自然科学基金 (22002155, 92045302)、中科院洁净能源创新研究院合作基金(DNL180404, DNL201924)、中国科学院战略性先导专项(XDB17020200)、中科院青年创新促进会(Y201938)、辽宁省自然科学基金(2021-MS-022)和大连市高层次人才创新支持计划(2020RQ038).

Electrochemical synthesis of catalytic materials for energy catalysis

Dunfeng Gao*,1, Hefei Li1,2, Pengfei Wei1,2, Yi Wang1,2, Guoxiong Wang*,1, Xinhe Bao1   

  1. 1State Key Laboratory of Catalysis, Dalian National Laboratory for Clean Energy, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, China;
    2University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
  • Received:2021-08-13 Accepted:2021-09-13
  • Contact: *E-mails: dfgao@dicp.ac.cn; wanggx@dicp.ac.cn
  • Supported by:
    National Key R&D Program of China (Grant 2016YFB0600901), the National Natural Science Foundation of China (22002155, 92045302), Dalian National Laboratory for Clean Energy (DNL180404, DNL201924), the Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences (XDB17020200), the CAS Youth Innovation Promotion (Y201938), the Natural Science Foundation of Liaoning Province (2021-MS-022) and the High-Level Talents Innovation Project of Dalian City (2020RQ038).

摘要: 电催化是发展可持续洁净能源技术的基础科学,是电化学能源转换和物质转化的关键环节。精准合成催化活性纳米结构是制约很多电催化反应走向实际应用的重要挑战。与湿化学合成、固相合成、气相沉积等传统方法相比,电化学合成是一种简单、快速、廉价及可控的高效催化材料制备方法,也是一种最为直接的一体化电极制备方法。本文综述了近年来利用电化学合成方法制备高效能源催化材料的研究进展。首先,我们简要介绍了电沉积、阴极腐蚀、电化学去合金化、电化学置换、电化学剥离和电化学修饰等几种主要电化学合成方法的基本原理,并讨论了电化学合成中电势、电流、电解质组成等关键合成参数的影响。然后,我们重点讨论了电化学合成的催化材料在燃料电池、电解水、二氧化碳/一氧化碳电还原、电化学合成氨、有机分子电化学转化等重要电催化反应中的应用。这些催化材料按照形貌可分为单原子催化剂、球形纳米粒子、形貌可控的纳米粒子、二维层状/片状纳米材料、三维纳米结构等。电化学合成在制备结构明确的单原子催化剂上具有其它合成方法不可比拟的优势。与胶体化学方法相比,电化学合成的尺寸和形貌可控的纳米粒子具有清洁的表面,无表面附着的有机配体,不需要焙烧等催化剂预处理。除形貌外,电化学合成还可以制备在原子尺度上具有特定几何和电子结构的催化活性纳米结构。电化学方法也是催化剂修饰和再生的一条重要途径,结合特定的电化学程序,可在连续操作条件下实现催化材料的原位再生。我们通过讨论代表性的催化剂案例,分析这些催化剂在电催化应用中的构效关系,阐明了电化学合成方法在催化剂理性设计和制备中的独特优势。最后,我们总结了当前电化学合成催化材料方面存在的问题和研究挑战,并展望了未来的发展方向。电化学合成的能源催化材料在热催化、光催化等领域的应用价值仍需进一步探索。此外,电化学合成在金属有机框架、高熵合金等新兴功能材料的制备上也具有很大的应用前景。如何利用电化学的特点并结合原位表征、大数据预测等先进实验和理论方法,更加精准、可控地合成催化活性纳米结构依然是未来该领域重要的研究机遇。

关键词: 催化材料, 电化学合成, 电催化反应, 电沉积, 阴极腐蚀, 纳米结构

Abstract: Electrocatalysis is a process dealing with electrochemical reactions in the interconversion of chemical energy and electrical energy. Precise synthesis of catalytically active nanostructures is one of the key challenges that hinder the practical application of many important energy-related electrocatalytic reactions. Compared with conventional wet-chemical, solid-state and vapor deposition synthesis, electrochemical synthesis is a simple, fast, cost-effective and precisely controllable method for the preparation of highly efficient catalytic materials. In this review, we summarize recent progress in the electrochemical synthesis of catalytic materials such as single atoms, spherical and shaped nanoparticles, nanosheets, nanowires, core-shell nanostructures, layered nanomaterials, dendritic nanostructures, hierarchically porous nanostructures as well as composite nanostructures. Fundamental aspects of electrochemical synthesis and several main electrochemical synthesis methods are discussed. Structure-performance correlations between electrochemically synthesized catalysts and their unique electrocatalytic properties are exemplified using selected examples. We offer the reader with a basic guide to the synthesis of highly efficient catalysts using electrochemical methods, and we propose some research challenges and future opportunities in this field.

Key words: catalytic materials, electrochemical synthesis, electrocatalytic reactions, electrodeposition, cathodic corrosion, nanostructures